全钒液流电池电极材料的改性及其电催化性能研究

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1、ADissertationSubmittedtoZhejiangUniversityofTechnologyfortheDegreeofMasterModificationandelectrochemicalpropertiesofelectrodematerialsonallvanadilim1xflowbatteryaumreaoDattervXSubmittedbyWenwen．LiSupervisedbyProfessorYouqun．ChuCollegeofChemicalEngineering，ZhejiangUniversityofTech

2、nology，Hangzhou,P．R．ChinaAI斓，2014浙江工业大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所提交的学位论文是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的研究成果。除文中已经加以标注引用的内容外。本论文不包含其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果，，也不含为获得浙江工业大学或其它教育机构的学位证书而使用过的材料。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人承担本声明的法律责任。作者签名：孝曼重日期；摊年箩月弗日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关

3、部门或机构送交论文的复印件和电子版．允许论文被查阅和借阅。本人授权浙江工业大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。本学位论文属于l，保密I'1，在年解密后适用本授权书。不保密／(请在以上相应方框内打‘‘一)作者签名：毒受曼导师签名：日期：力咋年5月26日日期：剁绛r月少多日浙江工业大学硕士学位论文全钒液流电池电极材料的改性及其电催化性能研究摘要全钒液流电池(allvanadiumredoxflowbattery，VRFB，简称为钒电池)具有能量效率高、循环寿命长及环境友好等特点，

4、作为一种适用于大规模的高效储能装置，受到人们的广泛关注。电极材料是全钒液流电池的关键部件之一，因此，对于电极材料的研究显得至关重要。聚丙烯腈石墨毡(GF)由于其独特的物理和化学性能已广泛应用于电化学领域，但石墨毡电极材料同时也有可逆性差等缺点。本文在全面综述国内外钒电池及其电极材料研究进展的基础上，采用SEM、BET、XRD、XPS等材料分析测试手段和循环伏安、电化学阻抗谱等电化学实验方法对石墨毡用作全钒液流电池电极材料的电化学性能及其表面改性等进行了研究。本文第三章采用氨氟化方法修饰石墨毡电极，系统考察了处理后的电极对VRFB正、负极反应的电化学性能及

5、石墨毡对VRFB电极反应的催化活性，并采用利用自制板框式电池(电极面积3×3cm2)构建的VRFB电池对石墨毡电极的稳定性进行了测试。研究结果表明，通过一种新型的方法成功将N和F引入到石墨毡纤维上，同时也增加了特殊表面积。石墨毡电极对V02+／V02+电对的电化学活性随着不同处理方法而提高，WA-F电极对VRFB正、负极反应均表面出了最好的电化学活性。以WA-F电极为正、负极的VRFB在20mA／cm2的恒电流充T浙江工业大学硕士学位论文放电条件下表现出了良好的稳定性和电化学性能，电流效率、电压效率和能量效率分别为96％、78％和76％。第四章主要研究了

6、W03修饰石墨毡电极对钒电池催化性能的研究。研究结果表明：电解后的石墨毡对V02+W02十电对的电化学活性较处理前有很大改善，这可归结于W03的附载。电解后石墨毡对v2+／V3+电对的氧化过程有一定改善，同时减缓了了析氢反应的发生，所以电极对v2+／'v3+电对的还原过程受析氢副反应的影响得到了一些改善。以负载W03的石墨毡为负极的VRFB在20mA／em2电流密度下的充放电均表现出很好的稳定性，并且其放电电压均较负载W03的石墨毡为正极的要高。电解后的电池电流效率、电压效率和能量效率分别为96％、81％和76％。第五章采用SEM和XPS等分析表征手段研

7、究了不同时间下V(浓HN03)：V(浓H3N04)=3：l的混酸处理后的石墨毡的结构和表面化学性质对钒电池电极的电化学性能影响。研究结果表明：混酸处理石墨毡电极对V02W02+和V2+Ⅳ3+电对的电化学活性随着酸处理时间的增加均是先增强后减弱。说明电极表面引入适量含氧官能团有利于钒电池正负极反应的进行，而过多的含氧官能团占据了反应活性点，从而不利于反应的进行，甚至阻碍反应的发生。以酸处理时间为8h的石墨毡电极为正、负极的VRFB在20mA]cm2电流密度下的充放电表现出更好的稳定性，并且电流效率基本在97％左右。关键词：全钒液流电池，石墨毡，电化学性能，

8、修饰II浙江工业大学硕士学位论文MoDIFICATIoNANDELECTROCH