全钒氧化还原液流电池石墨毡电极的改性研究

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1、硕士学位论文全钒氧化还原液流电池石墨毡电极的改性研究MODIFICATIONOFGRAPHITEFELTELECTRODESFORVANADIUMREDOXFLOWBATTERY马奇会哈尔滨工业大学2015年6月国内图书分类号：TQ152学校代码：10213国际图书分类号：66密级：公开工学硕士学位论文全钒氧化还原液流电池石墨毡电极的改性研究硕士研究生：马奇会导师：滕祥国副教授申请学位：工学硕士学科：化学工程与技术所在单位：海洋科学与技术学院答辩日期：2015年6月授予学位单位：哈尔滨工业大学ClassifiedIndex:TQ152U.D.C:66Dissertationforthe

2、MasterDegreeinEngineeringMODIFICATIONOFGRAPHITEFELTELECTRODESFORVANADIUMREDOXFLOWBATTERYCandidate：MaQihuiSupervisor：TengXiangguoAcademicDegreeAppliedfor：MasterofEngineeringSpeciality：ChemicalEngineeringAffiliation：SchoolofMarineScienceandTechnologyDateofDefence：June,2015Degree-Conferring-Institu

3、tion：HarbinInstituteofTechnology哈尔滨工业大学工学硕士学位论文摘要全钒氧化还原液流电池(简称钒电池，VRB)是一种新型绿色环保电池，具有效率高、寿命长、安全可靠等优点，可以作为大型储能装置，将风能、水能、太阳能等不稳定的能源转化成电能储存起来，也可以作为备用电源等，具有广泛的应用用前景。聚丙烯腈基（PAN）石墨毡较差的亲水性和电化学活性决定了石墨毡需要经过改性，才能更好地用于钒电池。二氧化铈具有储放氧功能及快速氧空位扩散能力，是稀土氧化物中活性最高的催化材料。考虑到二氧化铈的优异性能，本课题采用乙醇溶液法和溶胶-凝胶法将二氧化铈修饰在石墨毡上，以提高石墨

4、毡的电化学活性，之后对制备工艺进行了优化。通过循环伏安、交流阻抗、电池测试等电化学方法，及X-射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）等物理手段对改性石墨毡进行测试，结果表明乙醇溶液法中的最佳反应时间为60min，热处理气氛为空气，也得出了溶胶-凝胶法的最佳溶胶浓度和pH。改性后的石墨毡，在电池测试中库仑效率最高能达到95%，能量效率也接近90%。表面沉积法在石墨毡表面引入具有催化活性的金属，是另一种改性石墨毡的方法。本课题利用离子交换的方法在石墨毡表面分别引入锰、钴、镍三种金属，并对改性石墨毡进行物理和电化学性能测试，结果表明改性后的石墨毡纤维表面的官能团发生变化，改善了石墨毡的

5、润湿性能，提高其电化学活性。电池测试结果表明，库仑效率可以达到90%。最后本文通过不同扫描速度下的循环伏安测试和不同起始电位下的交流阻抗分析，研究了二氧化铈改性石墨毡电极上反应的可逆性和反应的速度控制步骤，初步探讨了二氧化铈催化石墨毡电极上正极反应的反应机理。关键词：全钒氧化还原液流电池；石墨毡；二氧化铈；离子交换；反应机理-I-哈尔滨工业大学工学硕士学位论文AbstractAll-vanadiumredoxflowbattery(VRB)isanewgreenbatterywithadvantagesofhighefficiency,longlife,highsafetyandrel

6、iability.Itcanbeusedaslarge-scaleenergystoragedevicesforwindenergy,hydroenergy,solarenergy,aswellasbackuppowersystem.PoorhydrophilicityandelectrochemicalactivityleadtothePolyacrylonitrile-based(PAN)graphitefelttobemodifiedinordertobebetterappliedinvanadiumbattery.CeO2hasoxygenstoragefunctionandr

7、apidoxygenvacancydiffusioncapacity,anditisthemostactiverareearthoxidecatalyticmaterial.TakingintoaccountoftheexcellentperformanceofCeO2,anethanolandsol-gelmethodisusedtomodifygraphitefeltwithCeO2toimproveitselectrochemicalac