复合泡沫结构吸油材料的合成及性能研究

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1、博士学位论文复合泡沫结构吸油材料的合成及性能研究PreparationofFoamStructuredCompositeOilSorbentsandtheirOilSorptionCapacities学号：丛9幽完成日期：』1趔大连理工大学DalianUniversityofTechnology大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究工作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方外，本论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果，也不包含

2、其他已申请学位或其他用途使用过的成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。学位论文题目：复佥渔速箜抱丞渔盐粒鲍剑釜丞性能亟窒作者签名：————二奎墨——一日期：盟年_L月—L日大连理工大学博士学位论文摘要随着世界各国对石油需求的日益增长，石油运输业迅速壮大。大规模石油运输使得溢油事故，特别是海洋溢油事故频发。石油泄漏会给环境带来很大危害，而利用吸油材料吸附水面(河、湖、海)溢油是一种简单有效的治理水体溢油污染的方法。吸油材

3、料的原料丰富，价格低，但现有的吸油材料吸油率低、回收困难、利用率低，无法满足环境治理的需求。为获得低成本、高效率吸油材料，本论文针对现有吸油材料存在的问题，从利用废弃聚氨酯泡沫(Pu)的角度，提出将亲水PU泡沫经过复合改性从而获得亲油疏水高效吸油材料的思路；另外从具有大比表面积疏水性的纳米碳材料出发，提出将功能化氧化石墨烯与吡咯共聚还原自组装制备三维亲油多孔泡沫结构复合吸油材料的思路。采用对复合材料的结构和表面性质的优化，来提高吸油材料的吸油率和重复利用率。围绕上述思路，论文主要开展了聚氨酯泡沫的亲油

4、疏水改性和石墨烯复合吸油材料研究，具体研究内容如下：．(1)采用过氧化苯甲酰(BPO)为引发剂、二乙烯基苯(DVB)为交联剂，在废弃的聚醚型PU泡沫表面接枝含长链碳分子的亲油聚合物一甲基丙烯酸十二酯(LMA)，得到改性PU(PU—g—LMA)；考察了BPO、DVB的用量、LMA的质量比以及反应时间对PU—g—LMA吸油率的影响，得到了最佳的接枝聚合条件：引发剂BPO为PU质量的5％wt；交联剂DVB为PU质量的1．5％wt；m(LMA)：m(PU)=1．5，反应温度为80oC、反应时间6h，对比空白P

5、U，PU．g—LMA吸水率下降50％，在水油混合体系中柴油和煤油的吸油率分别增加了44％、100％。(2)合成制备LMA微球涂覆改性PU(PU．LMAmicrospheres)。对比在PU表面接枝LMA和在PU表面涂覆LMA微球两种改性方法对吸油率的影响。通过傅里叶红外(FTIR)、扫描电镜(SEM)表征证明了接枝LMA的聚合过程发生在Pu骨架上的Nil-基团；改性后PU-g．LMA和PU．LMAmicrospheres吸水率下降：在纯油体系中PU—g．LMA吸油率增加比Pu．LMAmicrosphe

6、res少；在水油体系中PU．g．LMA吸油率增加大于Pu．LMAmicrospheres。此外，改性的PU吸油材料对有机溶剂吸附效率良好，可以用于有机溶剂的清理回收。(3)用硅烷偶联剂KIt570改性氧化石墨，改性后的氧化石墨烯(KGO)经进一步的超声削离处理后，与引发剂过硫酸铵(APS)和吡咯(Py)混合，进行水热聚合及还原反应，制备了多孔石墨烯复合吸油材料(KG—PPy)。考察了APS、Py的质量和KOO浓度对三维结构的石墨烯复合材料在纯油中吸油率的影响，确定了最佳用量为：KGO浓度为1．5mg／

7、ml、Py质量为KGO质量的80％，APS的质量为KGO质量的5％。复合泡沫结构吸油材料的制各及性能研究(4)对KG．PPy进行了FTIR、拉曼光谱(Raman)，X射线衍射(XRD)，SEM，透射电镜(TEM)f3比表面积(BET)表征，对比冷冻干燥和常规干燥样品的吸油率，经过冷冻干燥得到的样品吸油率较高，对柴油的吸油率>100g／g；采用常规干燥方法得到的样品对柴油的吸油率>48g／g，且常规干燥的样品经过10次循环使用后吸油率仍能保持45e．／g以上，同时也对有机溶剂也展现出良好的吸附性。(5)

8、最后探讨了Pu．g．LMA和KG—PPy对柴油和煤油在水面上的吸附去除过程，采用Freundlich和Langmuir等温方程对吸附过程进行描述，采用Lagergren拟一级和拟二级动力学方程对实验数据进行拟合，计算出动力学模型的速率常数及相关性。结果发现，PU—g—LMA和KG·PPy对柴油和煤油的吸附均符合Freundlich等温方程，吸附动力学则与拟二级动力学方程线性相关性系数最高。上述实验结果证明，经过亲油疏水改性的聚氨酯泡沫和具有三维泡沫结构的