有序大孔、介孔tio2复合材料的制备及其性能研究

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1、硕士学位论文有序大孔一介孑LTi02复合材料的制备及其性能研究PreparationandPerformancesofHierarchicaIlyMacro—mesoporousTi02Composites学号：21107046完成日期：2014年6月大连理工大学DalianUniversityofTechnology大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究工作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方外，本论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果，也不包含其他已申请学位或其他用途使用过的成果。与我一同工作的同志对本研究所做的

2、贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。学位论文题目：二驾詹望羔止二4三妇丝丝坠堇查幽耸望芝盔生亟塞望鳓作者签名：殛Z丝日期：鲨!竺年上月上L日大连理工大学硕士学位论文摘要有序大孔．介孔Ti02因其比表面积大、分子扩散传递阻力小等优点在光催化、吸附领域具有极大的应用潜力。但Ti02仍存在对可见光利用率低，光生电子一空穴对易复合，使其光催化活性降低等问题：并且Ti02对染料和其他有机污染物的吸附能力较小。因此，本文在采用表面活性剂模板法制备有序大孔．介孔Ti02的基础上，提出以锆离子掺杂、贵金属Au沉积和石墨烯修饰的方法制备有序大孔．介孔Ti02复合材

3、料，以提高Ti02的光催化活性和吸附能力。为提高有序大孔．介孔Ti02的光催化活性，采用表面活性剂模板法合成了有序大孔一介孔Zr02．Ti02复合材料，并以紫外光催化降解罗丹明B来评价其光催化活性。XPS分析表明Zr02．Ti02复合材料中形成了以[=Zr-O．Ti三】键结构连接的混合Zr02．Ti02相。随着锆掺杂量的增加，光催化活性先升高后降低。Zr02一Ti02(6．9％)复合材料的光催化活性最高，紫外光辐照3h可以降解87％的罗丹明B，其表观速率常数k是相同条件下纯Ti02的3．0倍。紫外光辐照下，罗丹明B的降解反应属于准一级动力学反应。ESR测试验证了光催化过程中OH·和02一·的存

4、在，证明了含氧自由基(OH·和02-·)是光降解罗丹明B的主要氧化剂。为进一步提高有序大孔一介孔Ti02的可见光吸收和催化能力，采用原位水热还原法制备了有序大孔．介孔Au．Ti02复合材料，并以紫外光和可见光催化降解罗丹明B来评价其光催化活性。紫外光和可见光辐射下，Au．Ti02复合材料的光催化活性均较Ti02显著提高。紫外光下Au—Ti02．1．9活性最高，光辐照3h罗丹明B的降解效率为84％，其表观速率常数k是纯Ti02的2．8倍。紫外光下，罗丹明B的降解反应属于准一级动力学反应，光生空穴在降解染料的过程中发挥主要作用。可见光辐射2．0h，Au．Ti02．1．9复合材料对罗丹明B的降解效率

5、为94％，是纯Ti02(28％)的3．4倍。为了提高有序大孔一介孔Ti02对染料的吸附能力，采用表面活性剂模板法制备了有序大孔．介孔GS(石墨烯)．Ti02复合材料。GS．Ti02复合材料的XRD和FTIR谱图证明氧化石墨烯已经高温还原为石墨烯。GS．Ti02复合材料对罗丹明B和亚甲基蓝的平衡吸附率分别为88％和99％，是Ti02的4．9和1．6倍，表明石墨烯修饰显著提高了有序大孔一介孔Ti02对染料的吸附能力。GS—Ti02复合材料对罗丹明B和亚甲基蓝染料的吸附动力学均符合准二级动力学模型。关键词：表面活性剂模板：有序大孔．介孔Ti02：光催化：吸附有序大孔一介孔Ti02复合材料的制备及其性

6、能研究PreparationandPerformancesofHierarchicallyMacro—mesoporousTi02CompositesAbstractHierarchicallymacro—mesoporousTiOzhasgreatadvantagesinphotocatalysisandadsorptionapplicationsbecauseofitslargespecificsurfaceareaandsmallmoleculardiffusionresistance．However，thephotocatalyticactivityofthiskindofTi02ha

7、sbeenrestrictedduetopoorutilizationratioofvisiblelightandeasyrecombinationofphotogeneratedelectronic·holepairs．Furthermore，Ti02hasasmalladsorptioncapacitytodyesandotherorganicpollutants．Therefore，inth