铁基氧化物催化剂用于nh3选择性催化还原no的研究

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1、铁基氧化物催化剂用于NH3选择性催化还原NO的研究Iron-basedOxideCatalystfortheSelectiveCatalyticReductionofNOwithNH3学科专业：化学工艺研究生：戎雪佳指导教师：李永红教授天津大学化工学院二零一四年六月万方数据独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并

2、表示了谢意。学位论文作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名：签字日期：年月日签字日期：年月日万方数据摘要NOx是造成温室效应、酸雨、臭氧层破坏的污染物之一，对经济的发展、生态的平衡和人们的生活产生了严重的影响。目前治理NOx排放的最有效的技术是选择性催化还

3、原（SCR）技术，商业化的催化剂主要是钒基催化剂(V2O5-WO3(MoO3)/TiO2)，该催化剂虽然已经工业化多年，但仍存在着反应窗口窄、钒易流失造成二次污染、容易将SO2氧化成SO3等问题。本文制备了对环境无毒害、成本较低的铁基氧化物催化剂，用于氨气选择性催化还原NO中，通过调节掺杂的W和Ce含量，筛选出催化活性较优的催化剂，通过SEM、BET、XRD、NH3-TPD、H2-TPR等表征方法分析催化剂的表面结构性质，研究了焙烧温度及催化反应条件对催化活性的影响。（1）采用共沉淀法制备了FeaWbOx系列催化剂，通过活性测试表明：oon(Fe):n(W)=4:

4、1，焙烧温度为500C时，Fe4WOx催化剂活性最好，在250~400C-1温度范围内及GHSV=75,000h条件下NO转化率仍保持在90%以上,同时其也显示出较强的抗SO2和H2O中毒性能。通过表征发现Fe与W之间强烈的相互作用，较大的比表面积和催化剂较强的酸性是催化剂催化活性较好的主要原因。（2）采用共沉淀法制备了Fe4WCeyOx催化剂，活性测试表明：当y=1时，o催化剂Fe4WCeOx在150~300C温度范围内活性要高于其他Ce含量的催化剂，氧气浓度和氨氮比对催化反应有重要的作用，Fe4WCeOx催化剂的抗水耐硫性能要高于Fe4WOx。通过表征说明，具

5、有较高活性的Fe4WCeOx中无任何晶型，Fe、W、Ce分散程度较高或以无定形状态存在。Fe4WCeOx不具有最大的比表面积，说明比表面积不是决定Fe4WCeOx催化剂活性的主要原因。Ce的加入削弱了Fe4WCeOx催化剂的强酸位，降低了催化剂的酸量，不利于催化剂高温脱硝反应的进行。关键词：铁基氧化物，铈，钨，氨气选择性催化还原，NOx，抗水耐硫万方数据ABSTRACTNOxisoneofthepollutantscausingthegreenhouseeffect,acidrainandozonedepletion,andhashadaseriousimpact

6、oneconomicdevelopment,ecologicalbalanceandpeople'slives.CurrentlyselectivecatalyticreductionofNOwith(NH3-SCR)isthemosteffectivetechniquefortheremovalofNitrogenOxide(NOx,x=1,2).Thecommercialcatalystismainlyvanadium-basedcatalyst(V2O5-WO3(MoO3)/TiO2).Althoughthecatalysthasbeenindustrial

7、izedformanyyears,therearesomeproblems:narrowtemperaturewindows,toxicityofvanadiumpent-oxidetoenvironmentandhumanhealth,andhigheractivityforoxidationofSO2toSO3.Inthispaper,non-toxictotheenvironmentandlow-costiron-basedoxidecatalystswerepreparedforselectivecatalyticreductionofNObyammoni

8、a.Bya