mn--ce--ti催化剂上nh3选择性催化还原nox的研究

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1、北京化工大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：日期：塑!兰：呈：!!关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全部

2、或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。口论文暂不公开(或保密)注释：本学位论文属于暂不公开(或保密)范围，在』L年解密后适用本授权书。

3、硝}暂不公开(或保密)论文注释：本学位论文不属于暂不公开(或保密)范围，适用本授权书。作者签名：生盗圭导师签名：自查鲴E1期：塑!兰：￡i!日期：圣!生∑：三垒中图分类号X511学科分类号530．2410论文编号1001020140059密级公开学位授予单位代码10010学位授予单位名称北京化工大学作者姓名朱瑁之学号2011200059获学位专业名称化学工程与技术获学位专业代码081700课题来源863计划研究方向环境催化论

4、文题目Ma．．Ce-Ti催化剂上NI-t3选择性催化还原N仉的研究关键词氮氧化物，选择性催化还原．Mn-Ce-Ti催化剂，氧化还原循环论文答辩日期2014．5．27·论文类型基础研究学位论文评阅及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长指导教师刘志明副教授北京化工大学环境催化评阅人I季生福教授北京化工大学工业催化评阅入2余江教授北京化工大学环境工程评阅人3‘管獭厶揣杨晓迸教授北京化工大学环境工程答辩委员l海热提教授北京化工大学环境工程答辩委员2胡翔教授北京化工大学环境工程答辩委员3贾立敏教授北京化工大学环境工程答辩委员4刘广青副研究院北京化工大学环境工程答辩委员5王曙光副教授北京化工大学环

5、境工程答辩委员6卫建军副教授北京化工大学环境工程注：一．论文类型：1．基础研究2．应用研究3．开发研究4．其它二．中图分类号在<中国图书资料分类法》查询。三．学科分类号在中华人民共和国国家标准(GB／T13745．9)《学科分类与代码》中查询。四，论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成。摘要Mn．Ce．Ti催化剂上Nil3选择性催化还原NOx的研究本文以NH3选择性催化还原NOx为模型反应，研究了Mn-Ce．Ti复合氧化物催化剂对该反应的催化性能。通过对催化剂中各金属组分的摩尔比进行调变，发现活性最高的催化剂为Mno．2Ceo．1Tio．7'该催化剂在150．300。C达到了90％以

6、上的脱硝效率。与Mno．2Tio．8和Ceo．1Tio．9催化剂对比，Mno．2Ceo．1Tio．7催化剂具有更高的活性和抗水及抗硫性能。采用XRD、BET、XPS和DRIFTS等表征手段，对催化剂的结构进行了分析表征，并探索了Mn-Ce．Ti复合氧化物催化剂上NOx催化消除的反应机理。其中XRD、BET等结果表明，水热法制备的Mn-Ce．Ti具有高的比表面积，Mn、Ce和Ti的协同作用抑制了催化剂的结晶，使Mn-CeTi催化剂以无定形的结构存在；H2-TPR的结果表明，Mno．2Ce0．1Wio．9催化剂降低了Ce4+一Ce+3的反应温度，提高了Ce02的还原性，促进了催化剂的氧化还原

7、性能；XPS结果发现，Mno．2Ceo．1Tio．9催化剂中Mn3+含量较高，可能是由于Ce4+一Ce3+和Ti4+_Ti3+的还原过程中，电子转移至Mn4+，将其还原为Mn3+的结果；DRIFTS的实验中，Mno．2Ceo．1Tio．7催化剂表面可以吸附更多与氨相关的物种和具有反应活性的与N02相关的物种，这些活性中间体的产生，提高了催化剂的反应活性，促进了催化反应的进行。总之，Mno．2Ceo．1Tio．7催化剂中，Mn、Ce和Ti的相互协同作用，产生了双氧化还原对(Mtl4++Ce3+HMn3++Ce4+，Mn4++Ti3+HMn3++Ti4+)和无定形结构，这对催化剂的活性影响起

8、到非常积极的作用，此外，它促北京化工大学硕士学位论文进了活性中间物种的生成，有利于提高催化剂的催化活性。关键词：氮氧化物，选择性催化还原，Mn-Ce．Ti催化剂，氧化还原循环ⅡABSTRACTMn—Ce—TicatalystsonNH3selectivecatalyticreductionofNOxBasedontheselectivecatalyticreductionofNOxwithNH3asthemodelreaction，