碳载四氧化三钴催化剂的制备及其氧还原机理研究

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1、北京化工大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体己经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：扇懒关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许学位论文被查阅和借阅；学校

2、可以公布学位论文的全部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。口论文暂不公开(或保密)注释：本学位论文属于暂不公开(或保密)范围，在上年解密后适用本授权书。口非暂不公开(或保密)论文注释：本学位论文不属于暂不公开(或保密)范围，适用本授权书。作者签名：盆燃日期：趁!生妄：丝导师签名：—桦日期：—2型竺丘二L学位论文数据集中图分类号TQl52学科分类号430．5520论文编号lOOl020140617密级公开学位授予单位代码10010学位授予单位名称北京化工大学作者姓名宋薇薇学号2011200617获学位专业名称材料科学与

3、工程获学位专业代码080500课题来源自筹研究方向电催化剂论文题目碳载四氧化三钴催化剂的制备及其氧还原机理研究关键词氧气还原反应，电催化，四氧化三钴，载体材料论文答辩日期2013年5月27日木论文类型应用研究学位论文评阅及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长指导教师刘景军教授北京化工大学材料学评阅人1李志林教授北京化工大学材料学评阅人2贾怡副教授北京化工大学材料学评阅人3评阅人4评阅人5航天材料及工艺研答辩委员会主席胡子君教授材料学究所答辩委员l杨儒教授北京化工大学材料学答辩委员2陈晓红教授北京化工大学材料学答辩委员3李友芬副教授北京化工大学材料

4、学答辩委员4贾怡副教授北京化工大学材料学答辩委员5论文类型：1．基础研究2．应用研究3．开发研究4．其它中图分类号在《中国图书资料分类法》查询。学科分类号在中华人民共和国国家标准(8B／T13745-9)《学科分类与代码》中查询。四．论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成。摘要碳载四氧化三钴催化剂的制备及其氧还原机理研究氧还原电催化剂对于各种可再生能源的应用f例如燃料电池、金属．空气电池1和能源密集型行业(例如氯碱工业)来说具有至关重要的作用。高效、低价、耐久性优异的的氧还原电催化剂的设计与制备仍然是一个挑战。本文中选取不同的碳载体采用水热法和

5、煅烧法两种方法制备出了一系列碳载四氧化三钴的复合催化剂，对此复合催化剂进行了形貌、结构表征和氧还原性能测试，并对影响其氧还原活性的关键因素进行了研究。主要工作如下：l、以自制的掺氮碳纳米管(NCNTs)、商业碳纳米管(CNTs)、高石墨化碳黑(GCB)、普通VulcanXC．72碳黑(CB)为载体，采用水热法制备出了分散性较好，粒径为3～5nm的碳载四氧化三钴复合催化剂。复合催化剂的氧还原电化学性能测试结果表明活性最好的是C0304／CB，其次是C030dNCNTs和C030dCNTs，C030dGCB活性相对较差。对四种材料的表面成分进行分析，表

6、明活性的差异主要来源于碳载体中氮元素的掺杂及其有效氮元素的含量。GCB载体由于石墨片层较为完整，不易于氮元素的掺杂导致活性最差。CB负载的样品由于较多的有效氮含量而导致其较好的活性。2、以高石墨化碳黑为载体，采用煅烧法制各出了C030jGCB复合催化材料，并研究了煅烧温度对复合催化剂的形貌、结构及性T能的影响。结果表明在煅烧过程中，碳载体可以诱导四氧化三钴中钻离子的错排从而产生结构缺陷，最直接的表现就是XRD衍射峰反常的峰强度，且碳载体石墨化程度越高，此诱导作用越明显。并研究了缺陷与催化活性的关系，缺陷越多，暴露的三价钴离子越多，与碳载体形成的共价

7、键越多，其催化活性越好。关键词：氧气还原反应，电催化，四氧化三钴，载体材料II摘要SYNTHESISoFCARBoNSUPPoRTEDCoBAl月oⅪDEHYBRIDCATALYSTANDTHEORIGINoFENHANCEMENTACTIⅥTYFoRoXYGENABSTRACTREDUCTIONREACTIoNOxygenreductionreaction(ORR)electrocatalystsareveryimportantforallkindsofrenewableenergyapplications(suchasfuelcellandme

8、tal—airbattery)andenergy—intensiveindustries(suchaSchlor-alka