碳材料掺氮改性处理及担载型钴锰双金属氧化物催化剂的制备

《碳材料掺氮改性处理及担载型钴锰双金属氧化物催化剂的制备》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、北京化工大学硕士研究生学位论文题目毯植魁鳖氢邀丝丝堡区担塾型笪鱼巫金厘氢化堑催丝趔数剑圣日期：二O一四年五月二十七日黼黼㈣性声明㈣Y2628㈣994本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导卜-，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本义的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确力’式标I凋。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。储虢一嗍．丝!生旦‘：三；关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论

2、文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产：权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。本学位论文不属于保密范围，适用本授权书。作者签名：导师签名：学位论文数据集中图分类号TQl52学科分类号430．5520论文编号1001020140616密级公开学位授予单位代码10010学位授予单位名称北京化。l：人学作者姓名刘聚哲学号20l1200616获学位专业名称材

3、料科学与工程获学位专业代码080500课题来源自然科学基金项目研究方向电化学论文题目碳材料掺氮改性处理及担载型钴锰双金属氧化物复合催化剂的制备关键词氧还原，碳材料，氮掺杂，担载型，钴锰氧化物复合催化剂，交互作用论文答辩日期2014年5月27日论文类型应用研究学位论文评阅及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科号长指导教师刘景军教授北京化工大学绿色能源催化材料评阅人1李志林教授北京化工大学材料学评阅人2贾怡副教授北京化工大学纳米材科评阅人3评阅人4评阅人5答辩委员会主席胡子君教授航天材料及工艺研究所材料学答辩委员I王峰教授北京化

4、工大学材料学答辩委员2杨儒教授北京化工大学材料学答辩委员3陈晓红教授北京化工大学材料学答辩委员4李友芬副教授北京化工大学材料学答辩委员5贾怡副教授北京化工大学材料：’，：注：一．论文类型：1．基础研究2．应用研究3．开发研究4．其它二．中图分类号在《中国图书资料分类法》查询。三．学科分类号在中华入民共和国国家标准(GB／T13745—9)《学科分类与代码》中查询。四．论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成。摘要碳材料掺氮改性处理及担载型钴锰双金属氧化物复合催化剂的制备随着环境污染的加剧和能源需求的增长，基于氧气还原反应

5、(OP,R)在燃料电池等方面的应用，其逐步的受到人们的重视。由于ORR在反应动力学上的缓慢性，发展一种有前景的的催化剂依然是这个课题的核心问题。尽管铂系金属及其合金仍然是在ORR应用最广泛的催化剂，但是其高花费和较差的耐久性，制约了其发展。因此改性碳材料和金属氧化物催化剂逐渐发展起来。本文利用水热法，采用了不同的氮源(氨水，乙二胺，水合肼)对不同碳材料(高温石墨化炭黑，Vulcan．72XC，碳纳米管，石墨烯)进行了掺氮改性。通过元素分析、XPS等手段确定氮掺杂，通过TEM观测到碳材料空心结构的形成，并对比了其电化学活性，

6、得出最优掺氮剂为氨水。实验以氨水为掺氮剂进行了温度条件的调控，研究其规律，并推测可能存在的中间产物和空心结构的形成机理，即含氧缺陷位诱导引发的碳原子扩散重排。而且对其催化氧还原活性和电化学耐久性都进行了检测，证明了这种空心掺氮炭黑是一种实用耐久的催化剂。通过硼氢化钠还原法制备了石墨烯负载四氧化三钴催化剂，其中四氧化三钴颗粒粒径为2～3nm，并对其进行了氨水水热掺氮改性。通过调节水热温度来调控形貌，通过调整硼氢化钠加入量来控制掺氮量，改性产生了具有更高的氧还原催化活性和更好的耐久性复合催化剂。利用柠檬酸络合水解法进行对此复合

7、改性催化剂中Co。04纳米颗粒表面进行四氧化三锰纳米粒子担载，形成了担载型双金属氧化物电催化剂的制备，并对其结构进行了证明，研究发现其催化耐久性有了进一步的提高。并通过电化学测试和XPS等手段揭示了纳米粒子与氮掺杂石墨烯之间的交互作用，揭示了性能提升的原因。关键词：氧还原，碳材料，氮掺杂，担载型，钴锰氧化物催化剂，交互作用摘要N．DoPEDMoDIFICATIoNoFCARBoNM【ATEIUALSANDSYNTHESIS0FSUPPORTEDCoBAl月ANDM【ANGANESEoⅪDEABSTRACTTheoxygen

8、reductionreaction(ORR)，respondingtoincreasingenergydemands，gainmoreattentionforwideapplicationssuchasfuelcells．Astheheartofissue，promisingcatalystsarest