ti-cr-mn-fe基高坪台压储氢合金的微观结构及储氢性能研究

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1、⑧论文作者签名：盎垫量指导教师签名：论文评阅人l：评阅人2：评阅人3：评阅人4：评阅人5：答辩委员会主席：委员1：委员2：委员3：委员4：委员5：重丝义邀’惭选塑监麴蓝塑煎逝垦盘垒丝塾型隆趟醴一一一一一一浙江大学研究生学位论文独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得浙婆太堂或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。学位论文作者签名：撇签字日期：2训l卜年弓月

2、加日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解逝塑太堂有权保留并向国家有关部门或机构送交本论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。本人授权浙塑太堂可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索和传播，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。(保密的学位论文在解密后适用本授权书)学位论文作者签名：雕叉导师签名：碍≥扎签字日期：70睁年弓月I口日签字日期：彦卅悔≥月ID日本课题承国家高技术研究发展计划项目(No．2012AA051503)教育部创新团队发展计划项目(IRTl3037)浙江省科技创新团队项目(No．2010R50013)资助摘要近年来，将

3、金属氢化物固态储氢方法与高压气态储氢方法两者有机福合的固态一高压复合储氢技术因具有独特的储能优势，已成为加氢站用高效储氢系统的一个重要研究发展方向。其中，AB2型钛铬基储氢合金因具有较高的放氢坪台压力和较高的储氢容量，被视为最有应用前景的固态一高压复合储氢系统用储氢材料。本文在综述国内外AB2型Ti．cr基储氢合金研究进展的基础上，选取了具有高放氢坪台压力的Ti．Cr-Mn—Fe基储氢合金作为研究对象，系统研究了四个系列Ti．Cr-Mn．Fe基多元储氢合金的微观结构和储氢性能，成功开发出能应用于固态一高压复合储氢系统的高放氢坪台压储氢合金。首先研究了合金中Fe部分替代Cr

4、对TiCrl．9．xMno1Fex@=0．4-0．6)系合金微观结构和储氢性能的影响。研究结果表明，该系列所有合金均由单一的C14型Laves相组成，合金的晶胞体积随着Fe含量的增多而逐渐减小。增加Fe的替代量使得其吸、放氢坪台压力逐渐升高，其中318K放氢坪台压力由X=0．4时的21。06MPa逐渐升高到X=0．6时的40．77MPa，但储氢容量逐渐降低。合金的放氢反应热焓变刖黾均处在14．18-18．54kJ／molH2之间。系统研究了合金中Mn部分替代Cr对TiCrl．4．xMnxFeo．6伍=0．1-0．3)系合金微观结构和储氢性能的影响。研究结果表明，该系列所有

5、合金均由单一的C14型Laves相组成，合金的晶胞体积随着Mn含量的增多而逐渐减小。随着Mn替代量的增多，合金的吸、放氢坪台压力逐渐升高，其中318K放氢坪台压力由40．77MPa0=0．1)逐渐升高到59．08MPa0=0．3)，但是储氢容量逐渐降低。合金的放氢焓变蜩j均在14．25kJ／molH2左右。为了获得兼具高放氢坪台压力和高储氢容量的储氢合金，进一步采取合金A侧Ti过计量的方法，系统研究了Til+xCrl．2Mno．2Feo6@=0-0．1)系合金和Til+yCrl．1Mn0．3Feo．6◇=0-0．04)系合金的微观结构及储氢性能。研究结果表明，所有合金均由

6、单一的C14Laves相组成，且合金的晶胞体积随Ti过计量的增多而增大。A侧Ti元素过计量能明显改善合金的储氢容量，其中Til+xCrl．2Mn02Feo．60=0-0．1)系合金的最大储氢量从1．39wt．％@=o)逐渐提高至1．72wt．％0=0．1)，Til+yCrl．1Mno．3Feo，6()，=0-0．04)系合金的最大储氢容量从l。26wt。％(y=0)逐渐提高至1．80Wt．％0=0．1)；但是Ti元素过计量会使合金的吸、放氢坪台压力降低。两个系列合金的放氢反应焓变心j均在13．70-17．46kJ／molH2之间。在本文所研究的合金中，Til．02CrL．

7、1Mno．3Feo．6合金具有最佳的综合储氢性能，它在318K条件下的放氢坪台压力为41．28MPa，最大储氢容量为1．78叭．％，放浙江大学硕士学位论文氢反应热焓变(埘d)为16．24kJ／molH2。目前已被应用于加氢站固态一高压复合储氢系统的生产中。关键词：金属氢化物，Ti—Cr-Mn—Fe基合金，Laves相，储氢性能，高放氢坪台压IIAbstractLnrecentyears．solid-highpressurehybridhydrogenstoragetechnology,whichcombinesthemetho