助剂对铁基催化剂co2加氢反应影响研究

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1、浙江工业大学硕士学位论文ADissertationSubmittedtoZhejiangUniversityofTechnologyforM．S．DegreeQ叁坠竖曼!墅：Q壁￡Q苫塾蛩匹丝垦垒L垒王lQ盟Supervisor：．Prof．NingWensheng．．．浙江工业大学硕士学位论文浙江工业大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所提交的学位论文是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的研究成果。除文中已经加以标注引用的内容外，本论文不包含其他个人或集体己经发表或撰写过的研究成果，也不含为获得浙江工业大学或其它教育机构的学位证书而使

2、用过的材料。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体，均己在文中以明确方式标明。本人承担本声明的法律责任。作者签名：彳乃秀废日期沙，争年，月2，7日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权浙江工业大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。本学位论文属于1、保密口，在——年解密后适用本授权书。2、不保窀酣／(请在以上相应方框内打～”)作者签名：韵秀殷日

3、期：如f铲年岁月上7日翮签嗲艮L日期刮芦月z7日浙江工业大学硕士学位论文助剂对铁基催化剂C02加氢反应影响研究摘要C02加氢是将其变废为宝，实现我国减排目标的重要方法。C02加氢制烃是解决当前能源供给不足的最有效方法之一。铁基催化剂以其良好的C02加氢制烃能力而被广大研究者所关注，被认为是最有发展前景的C02加氢制烃催化剂。本文通过调整催化剂的助剂以及Si02含量，以提高铁基催化剂活性、稳定性和产物中的C5+选择性，推进C02加氢制烃铁基催化剂的工业化应用。本文重点考察了Zn、K、Cu、A1和Ca助剂以及Si02含量对铁基催化剂的CO：加氢反应

4、性能影响，并通过低温N：物理吸附、X射线衍射(XRD)等表征手段，对催化剂织构与反应活性的变化进行了关联，主要得到了以下结果：l、对ZnKCu／FeSi催化剂的C02加氢反应性能进行了研究。考察了助剂含量变化、反应温度、惰性气体稀释效应以及催化剂使用方式对CO：加氢反应性能影响，优化了催化合成工艺，在助剂含量为Zn：K：Cu=6：2：2时，反应温度为260℃，惰性气体为4％，催化剂装填以单管串联使用时，反应活性较好，C5+选择性最好。2、对A1KCa／FeSi催化剂的C02加氢反应性能进行了研究。考察了单助剂以及三助剂同时加入对催化剂性能影响。

5、单助剂的加入使催化剂的比表面积减小，Ca助剂有较强扩孔作用。A1的添加量在7％较好，K在5％，而Ca助剂是不可或缺的，添加量在0．25％为宜。浙江工业大学硕士学位论文3、通过对催化剂中Si02含量的变化，实现载体与金属相互作用大小的调控。在20％S102含量时，比表面积最大。在15％含量时催化剂有最小的最可几孔径。随着含量的增加，催化剂的结晶度逐渐下降。催化剂中氧化铁以'r-Fe203形式存在。研究了A1KCa(2：3：0．25)／FeSi催化剂的不同Si02含量反应性能影响。在Si02含量为5．15％时，催化剂的活性变化不大，当含量为20％时

6、，催化剂的活性有明显下降。Si02含量变化对催化产物中C1．C5烃类产物的分布产生的影响不大，但是对C2．C5类烯烃产物比率影响较大，当Si02含量为10％时，产物中烯烃比率最高。关键词：助剂，铁基催化剂，C02加氢，制烃催化剂浙江工业大学硕士学位论文TⅡESTUDYoFP]RoMOTERONIRoN—BASEDCATALYSTFORC02HYDRGENATIONABSTRACTC02hydrogenationcailmakethewastetoprofitable，whichisallhnportantwaytocutdowncarbonem

7、ission．C02hydrogenationtohydrocarbonisoneofthemosteffectivemethodstoremittheshortageofcurrentenergysupplyIron—basedcatalystisconsideredtobethemostpromisingcatalystforCO：hydrogenation．WestudyedthecatalystpromoterandSi02contentinordertoimprovetheiron-basedcatalystactivity,stab

8、ilityandselectivitytoC5+product．Thisresearchistoadvancetheiron—basedcatalys