全氟辛酸辐照降解过程与机理研究

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1、中圈绅誊艘求犬誊硕士学位论蛹午又万方数据全氟辛酸辐照降解过程与机理研究作者姓名：学科专业：导师姓名：完成时间：张泽应用化学盛国平教授二O一四年五月万方数据UiversityofScienceandTech)loftyofChinanversityotcienceandechnologynaAdissertationforMasterdegreePernuor00ctanoicAcidDegradationandMechanismsunder丫一rayirradiationandUVphotocatalysisAuthor’SName：Speciality：Supervis

2、or：Finishedtime：ZeZhangAppliedChemistryProf．Guo—PingShengMay,2014万方数据中国科学技术大学学位论文原创性声明本人声明所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所取得的成果。除己特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含任何他人已经发表或撰写过的研究成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中作了明确的说明。作者签名：签字日期：2翌丝曼!生中国科学技术大学学位论文授权使用声明作为申请学位的条件之一，学位论文著作权拥有者授权中国科学技术大学拥有学位论文的部分使用权，即：学校有权按有关规定向国家有关部

3、门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅，可以将学位论文编入《中国学位论文全文数据库》等有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。本人提交的电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。保密的学位论文在解密后也遵守此规定。口公开口保密(——年)作者签名：塑婆作者签名：筮坠逄签字日期：至里!生16，生导师签名：签字日期：万方数据摘要全氟辛酸(PFOA，C7F15COOH)是一种全氟类羧酸化合物，被大量用于工业医疗、日常生活等领域。这类含氟物质具有高毒性，并且在自然环境中难以降解，具有潜在的生物积累性以及环境持久性。随着PFOA在自然界甚

4、至动物体和人体内的检出率越来越高，人们也逐渐认识到发展降解PFOA的迫切性。本论文以PFOA为研究对象，采用Y．射线辐照法以及氧化镓紫外光催化的辐照降解方法降解PFOA，提出并验证了其可能的降解路径和降解机理，研究结果对发展PFOA的高效去除新工艺具有重要的理论意义和实际价值。本文主要研究内容与结论如下：1)首次以60Co作为放射源，采用Y．射线辐照降解的方式降解PFOA水溶液，PFOA在碱性无氧条件下可以得到有效降解，其4小时的降解率达到100％，8小时脱氟效率达到100％，并且其总有机碳含量下降80％以上。PFOA的降解符合一级降解动力学方程，率常数k=0．654h～

5、，半衰期为tl／2=1．06h；2)根据实验结果分析了自由基·OH和eaq"在PFOA降解过程中的重要协同作用，并结合检测出的PFOA辐照降解中间产物，提出了PFOA可能的辐照降解机理，并且利用自旋密度泛函理论(DFT)计算方法，来探讨降解过程中各反应的热力学特性，通过实验和计算两个角度验证了自由基·OH和eaq在PFOA降解过程中起到的协同作用；3)本文采用水热合成羟基氧化镓前驱体的方法，制备了大小均一的氧化镓粉体；并用该粉体作为催化剂采用紫外光降解的方式降解PFOA，无氧条件下，氧化镓对PFOA的催化降解效果要优于商用二氧化钛的催化作用，8小时辐照后，溶液中PFOA剩

6、余42．9％，脱氟率为19．8％。关键词：全氟辛酸丫．射线辐照降解光催化紫外光降解氧化镓万方数据摘要万方数据AbstractABSTRACTPerfluorooctanoicacid(PFOA，C7FIsCOOH)，oneofperfluorochemicals，PFCs，isextensiveusedinmanufacturingindustry,medicalandcommercialproducts．Ithasbeengainingincreasinginterestsbecauseitisaubiquitousenvironmentalcontaminantand

7、resistanttothemostconventionaltreatmentprocesses．Duetoitspersistancetobiodegrdation，moreandmoreattentionhasbeenpaidonthedevelopmentofnovelmethodswithhighefficiencyforPFOAdegradation．Inthiswork，7-rayirradiationandUVphotocatalysiswereusedtomineralizeanddefluorinatePFO