新型功能化金属-羧酸有机骨架材料的合成及应用

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1、隶．轫大·粤硕士学位论文万方数据新型功能化金属一羧酸有机骨架材料的合成及应用万方数据SynthesisandApplicationsofNovelandFunctionalMetal-—carboxylateFrameworksAThesisSubmittedtoSoutheastUniversity●orgamcfUllUIlllllIIIIUlY2708379FortheAcademicDegreeofMasterofScienceBYZhangLi-naSupervisedbyChenJin-xiChenZhen-xiaLingYun

2、SchoolofChemistryandChemicalEngineeringSoutheastUniverSityApril2014万方数据东南大学学位论文独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得东南大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。研究生签名：互＆封埠日期：丛监舡呻东南大学学位论文使用授权声明东南

3、大学、中国科学技术信息研究所、国家图书馆有权保留本人所送交学位论文的复印件和电子文档，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文。本人电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。除在保密期内的保密论文外，允许论文被查阅和借阅，可以公布(包括刊登)论文的全部或部分内容。论文的公布(包括刊登)授权东南大学研究生院办理。研究生签名：型洱导师签名：缆鳢日万方数据摘要金属有机骨架(MOFs)材料是受到广泛关注的一种功能性材料，具有有趣的和可调控的结构，在气体存储、吸附分离、催化、荧光及磁学等方面有着重要的应用。该类化合物的设计、合成以及性质研究一直是配位化学

4、领域的研究热点之——o本论文以有机羧酸配体与金属锌自组装成金属有机骨架，并以X．射线单晶衍射解析其结构。对部分金属有机骨架进行了X一射线粉末衍射(PXRD)，元素分析(EA)，热重分析(TGA)，红外光谱(ⅡU，吸附，荧光的测试，还对影响金属有机骨架合成的因素进行了研究。选用2，5一二羟基对苯二甲酸(I-hdhtp)为有机羧酸配体，含氮配体2，2，-联吡啶(2，2’-bpy)和4，4’一联吡啶(4，4’一bpy)为辅助配体，在溶剂热条件下合成了四个金属有机骨架Zn(H2dhtp)(H20)2(ZBB-1)，Zn(H2dhtp)(2，2’一b

5、py)(H20)(ZI)B-2)，Zn(H2dhtp)(2，2’-bpy)(ZI)B-3)和【Zn(H2dhtp)(4，4’一bpy)]2。3H20(ZDB-4)，其中ZDB．1和ZDB．2是一维链状结构，ZDB-3是二维结构，ZDB-4是三维互穿结构。ZDB．2和ZDB-3之间可以发生可逆的结构转变。ZDB-2通过在空气中加热脱去配位水转变成ZDB-3，ZDB-3浸泡于母液中又变回初始结构。选用3，3’，5，57一联苯四羧酸(HaBPTC)为有机羧酸配体，以硝酸锌(Zn(N03)2·6H20)、醋酸锌(Zn(OAc)2·2H20)和氯化锌

6、(ZnCl2)为金属离子源，在溶剂热条件下合成了五个金属有机骨架Zn2(BPTC)(DMF)2(H20)·DMF·H20(ZBT-1)，Zn3(BPTC)I．5(H20)3‘7H20(ZBT-2)，Zn2(BPTC)(DMF)3。DMF(ZBT-3)，Zn3(HBPTC)2(DlVIF)2。2DMF(ZBT-4)和Zns(BPTC)3(H20)。2[(CH3)2NH2】(ZBT-S)，它们都是三维网络结构。ZBT-1和ZBT-3的基本构成单元相似，ZBT-4和ZBT-5是在相同的反应体系中加入不同量的硝酸得到的。ZBT-4的一维孔道中有未脱

7、去质子的羧酸官能团，利用简单的酸碱反应，以碳酸氢钠使其质子脱去，钠离子代替质子后再与稀土发光离子进行离子交换。通过其特征荧光峰检测稀土金属离子。关键词：金属有机骨架：晶体结构；结构转换；荧光万方数据AbstractMetal-organicframeworks(MOFs)haveattractedconsiderableattentionasfunctionalmaterialsowingtotheirintriguingandadjustablestructures．Theyhadimportantapplicationsinthefie

8、ldsofgasstorage，separation,catalysis，fluorescenceandmagnetism，etc．Thestudiesoftheirdesign