新型金属—有机骨架材料的合成及光催化性能研究

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1、分类号TU99玄達铣夫f学号1108522912001BEIJINGuvnosinOfCIVILE学位论文新型金属-有机骨架材料的合成及光催化性能研究SynthesisandPhotocatalyticPerformanceofNovelMetal-OrganicFrameworks景焕平指导教师姓名王崇臣教授北京建筑大学仟秉雄高级工程师北京东方园林生态股份有限公司巾请学位级别硕士学位类别工程硕士专业名称环境工程年级12级论文答辩时间2015年6月学位授予单位和日期北京建筑大学2015年7月答辩悉帛会中席刘红教授级高工论文评阅人李海燕教授汪浩教授北京建筑大学硕士学位论文原创性声

2、明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行的研宄工作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人己经发表或撰写过的研宄成果，也不包含本人或他人为获得北京建筑大学或其它教育机构的学位或学历证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研宄所做的任何贡献均己在论文中作了明确的说明并表示了谢意。若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。学位论文作者签字：赛樣今日期：球年Z月^^北京建筑大学硕士学位论文版权使用授权书本人完全了解学校有关学位论文知识产权的规定，在校攻读学位期间论文工作的知识产权属于北京建筑大学，允许论文被查阅和借阅。学校有

3、权保留论文并向国家有关部门或机构送交论文纸质版和电子版，可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索•可以采用影印、缩印、或扫描等复制手段保存和汇编学位论文。保密学位论文在解密后的使用授权同上。学位论文作者签名：f條千校内导师签名：冬1

4、真W年（月沈3年I月W曰校外导师签名上年么月诙曰基金项目1、北京市教委重点项目暨北京市自然科学基金重点项目(KZ201410016018)2、北京市属高校高层次人才引进与培养计划和创新团队与教师职业发展计划-“青年拔尖人才培育计划”(CIT&CD201404076)3、北京市优秀人才培养资助项目(2013D005017000004)4

5、、北京市教委面上科技项目(KM201510016017)摘要摘要高效去除水体中有机污染物对生态和环境均具有重要意义，并也已成为一个炙手可热的研究主题。吸附、化学氧化和生物处理法等一些传统的水处理方法往往运行成本较高，甚至会产生二次污染。而基于TiO2、ZnO、Fe2O3、CdS、GaP和ZnS等半导体光催化剂的光催化技术能够将废水中大部分有机污染物降解成成生物可处理的形式或降解成毒性较小的有机化合物，有的甚至可以将有机物分-3-解成CO2、H2O、NO3、PO4和卤素离子等小分子。然而，这些半导体材料却往往具有难以后期分离、易团聚、光转化利用效率低等缺点，限制了其应用范围。因此

6、，探究新的高效催化剂是光催化技术的研究热点和难点。金属-有机骨架（Metal-OrganicFrameworks，简称为MOFs）是一类由金属离子作为模板和有机配体作为连接件结合而成的多孔材料，由于其在催化和分离等领域有着广泛的应用，因此在过去的二十年中MOFs得到了突飞猛进的发展。最新研究表明这些材料作为光催化剂在光催化降解有机污染物方面表现出了很高的效率。本文采用晶体工程学原理，基于光催化降解有机污染物这一具体应用要求，合成或验证新型MOFs用于光催化降解有机污染物，并对光催化反应过程的影响因素、反应机理、反应途径等进行了深入研究。本论文的主要研究内容如下：1.ZIF-8[

7、Zn(MeIM)2·2H2O]（H-MeIM=2-甲基咪唑）是一种具有较高热稳定性和化学稳定性的MOFs，在可持续能源和环境修复领域具有广阔应用前景。本课题基于光催化降解废水中有机污染物这一目标，利用电化学法高效合成ZIF-8，分别用粉末X-射线衍射（PXRD）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）、紫外-可见漫反射光谱（UV-visDRS）和BET技术等进行表征。之后选用亚甲基蓝（MB）作为降解靶物，研究了ZIF-8光催化降解MB的影响因素、动力学参数、反应机理、反应途径及ZIF-8的稳定性。结果表明ZIF-8对MB具较高的光催化活性，且降解过程遵循伪一级动力学模型；ZIF-8在p

8、H=6.0-12.0的范围内均能显示较高的光催化活性，且强碱环境更有利于充分发挥其光催化活性；通过荧光法发现ZIF-8光催化反应过程中有大量·OH产生，表明·OH是进行光催化降解MB的主要活性物质；基于串联四极杆飞行时间质谱仪提供的数据，提出HOMO-LUMO更能解释其光催化机理。同时ZIF-8将MB降解能有利于生物降解的小分子有机物，从污水处理的角度来讲有利于后续的生物处理及能源回收，而且有利于减少温室气体CO2的排放量。2.采用水热法成功合成一种具有光催化性能的锰系MOF晶体（简称Mn-