pt--w(mo)tio2催化剂上h2选择性催化还原nox的研究

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1、北京化工大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：霉喙日期：翌!!冬篁盘兰!旦一关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘

2、，允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。口论文暂不公开(或保密)注释：本学位论文属于暂不公开(或保密)范围，在』L年解密后适用本授权书。口非暂不公开(或保密)论文注释：本学位论文不属于暂不公开(或保密)范围，适用本授权书。作者签名：叠曼叠旌别帷轹辛十日期：丝!缍塑塑旦学位论文数据集中图分类号X511学科分类号530．2410论文编号1001020140058密级公开学位授予单位代码10010学位授予单位名称北京化工大学作者姓名苑磊学号2011200058获学位专

3、业名称化学工程与技术获学位专业代码081700课题来源国家自然基金研究方向环境催化论文题目Pt-W(Mo)／Ti02催化剂上H2选择性催化还原NO。的研究关键词H2．SCR，Pt，W03，M003，水热处理，TPR：原位红外论文答辩日期2014．5．27车论文类型基础研究学位论文评阅及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长指导教师刘志明副教授北京化工大学环境催化评阅人1季生福教授北京化工大学工业催化评阅人2余江教授北京化工大学环境工程评阅人3答鹾耐醒注席杨晓进教授北京化工大学环境工程答辩委员1海热提教授北京化工大学环境工程答辩委员2胡翔教授北

4、京化工大学环境工程答辩委员3贾立敏教授北京化工大学环境工程答辩委员4刘广青副研究院北京化工大学环境工程答辩委员5王曙光副教授北京化工大学环境工程答辩委员6卫建军副教授北京化工大学环境工程注：一．论文类型：1．基础研究2．应用研究3．开发研究4．其它二．中图分类号在《中国图二婷资料分类法》查询。三．学科分类号在中华人民共和国国家标准(GB／T13745．9)《学科分类与代码》中查询。四．论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成。摘要Pt．W(Mo)／Ti02催化剂上H2选择性催化还原NOx的研究NOx氮氧化物是一种危害人体健康、威胁生态环境的

5、大气污染物。氢气选择性催化还原NOX氮氧化物(H2．SCR)基于其反应温度低和环境友好的反应特质，备受研究者的关注。本文针对n催化剂对氢气还原NOx的性能有待提高的问题，通过不同元素的掺杂来改进催化剂的性能，设计制备了具有较高低温活性的PtW／Ti02、PtMo／Ti02系列催化剂。同时借助N2吸附、X射线衍射分析(XRD)、NOx．TPD、H2．TPR对催化剂的结构进行了表征，并借助原位漫反射红外谱(insituDⅪFTS)技术探究了W03掺杂和M003掺杂对催化剂H2．SCR过程中活性中间体的形成与活性的影响。研究结果表明，向刚Ti02催

6、化剂中引入W03和M003能够有效提高催化剂的低温(100．175℃)活性，并且发现对催化剂进行预处理能使活性进一步提高。XRD结果表明W03和M003的掺杂都造成了部分金红石型Ti02向锐钛矿型Ti02的转变；NOx-TPD实验发现W03和M003的掺杂都促进了催化剂低温时的NO吸附和氧化效果；同时H2．TPR结果表明W03与Ti02和M003与Ti02之间都存在较强的相互作用，前者协同还原温度升高，后者协同还原温度降低；同时W03和M003的掺杂都降低了PtOx的还原温度。NO+02稳态吸附红外结果表明，W03和M003的掺杂能促进N02

7、的歧化作用，产生n上吸附的N∥和硝酸盐物种；同时N

8、O+02．H2瞬态和T北京化工大学硕士学位论文全反应气稳态红外结果表明多种含氮物种作为活性中间体表现出反应活性，并且观察到有NH4+出现，但活性较低，因此我们推断掺杂W03和M003后多种含氮物种是主要活性中间体，多种催化反应中间体的形成可能是催化剂低温活性升高的主要原因。关键词：H2．SCR，Pt，W03，M003，水热处理，TPR，原位红外IIABSlRACTSelectivecatalyticreductionofNOxbyH2overPt—W(Mo)／Ti02catalystsABS

9、TRACTEffectsofaddedW03andM003onthecatalyticperformanceofPt／Ti02catalystfortheselec