电化学原子层外延及其制备纳米超晶格热电材料的研究进展

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1、电化学原子层外延及其制备纳米超晶格热电材料的研究进展摘要：电化学原子层外延(ECALE)是电化学沉积和原子层外延技术的结合，通过运用欠电势技术交替电化学沉积化合物的组成元素一次一个原子层而实现外延生长。详细介绍了电化学原子层外延(ECAID的基木原理和特点，阐述了ECALE过程儿个的影响因素。此外，本文并进一步介绍了它在纳米超晶格材料制备中的应用研究进展。关键词：纳米超晶格ECAIE欠电位沉积原子层外延ElectrochemicalAtomicLayerEpitaxyandResearchProgressofItsApplicationinPreparationofnanosupe

2、rlatticesMaterials(CollegeofMaterialScienceandTechnology,ShanghaiUniversity,Shanghai)Abstract:ElectrochemicalAtomicLayerEpitaxy(ECALE)isacombinationoftwofeasiblegrowthtechniques,Theelectrochemicaldepositionandatomiclayerepitaxy.Thegrowthinvolvesthealternatingelectroepositionofeachcomponentelem

3、entofacompound.onemonolayeratatimebyunderpotentialdepositionthatiscriticalinECALE.Inthispaper,theprincipleandcharacteristicsofECALEisinfluencingtheECALEprogressareanalyzed・Besides^theresearchprogressandofECALEusedinpreparationofnanosuperlatticesmaterialisreviewedKeyword:nanosuperlattices,ECALE

4、,UPD,ALE引言近年来纳米超晶格热电材料及器件的研究与开发越来越引起了人们的关注［“】，一方血是由于纳米超晶格材料的量子尺寸效应可望大幅度提高材料的热电性能，另一方面纳米薄膜热电材料的加工工艺与微、光电子器件微细加工工艺完全兼容，为实现大规模集成电路、微电子光电子器件的原位高效冷却提供了对能.Venkatasubramanian等人报道了采用金屈有机物化学气相沉积(MOCVD)法制备的VA—VIA族化合物半导体Bi2Te3/Sb2Te3超晶格热电材料最大优值系数ZT达到了2.4⑸，是近年来热电材料研究领域最引人瞩目的进展之一。当前制备高质量纳米薄膜材料主要采用的是外延生长技术，

5、如分子束外延(MBE)、MOCVD及原子层外延(ALE)等.对于VA-VIA族化合物半导体超晶格材料，这些方法存在以下儿方面问题：(i)MO源昂贵，完全依赖进口；(ii)存在有害副产品；(iii)这些方法都属于热方法，且一般都需要在真空条件下进行，导致生成物相邻两层Z间存在互扩散及热应力，从而降低膜的质量。采用电化学方法制备化合物薄膜，可以避免热方法所导致的问题。目前常用的电化学的方法有反应沉积，共沉积，两步沉积。实践中最常用、研究最成熟的方法是共沉积。该方法是指组成化合物的所有元索的可溶性氧化态离子都在同一个溶解槽屮，它们同时被还原，沉积在电极上。但由于反应物共处同一反应槽，生成

6、物大部分是多晶体。rti于受晶界的影响，成膜质量差。本文介绍的电化学原子层外延（ECALE）技术将电化学沉积技术与原子外延技术ALE相结合，是原子层外延的电化学模拟过程。它采用表面限制生长技术，交替电化学沉积组成化合物的元素的原子层以形成化合物，沉积物的结构与成分受表面化学控制而不是受成核与生长动力学控制。ECALE通过交替电沉积化合物组成元素的单原子层以实现外延生长，不同元素原子层沉积在不同溶液中进行，因而对各元素沉积条件（沉积电势、反应溶液浓度等）可分别实行最优化选择，通过控制沉积循环的次数可以方便地得到不同厚度的纳米薄膜材料。由于ECALE方法兼具电化学沉积和原子层外延生长方

7、法的优点，因此在纳米超晶格材料的制备方面有很大的优势和良好的应用前景。1•电化学原子层外延（ECALE）技术的基本原理与特点RecycleII■—•电化学原子层外延（ECALE）是电化学沉积和原子层外延技术的结合，化合物组分元素的原子层在欠电位条件下进行循环交替沉积，从而直接生成化合物。该方法最先由Stickney提出[1],其基本流程图如图1所示。实验装备由计算机控制的蠕动泵、分配阀、可编程序控制器、沉积流池和恒电位仪组成。SolutionReservoirSolu