海泡石基co2吸附剂的制备表征及其动力学研究

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1、学校代码10530学号201510151545分类号TQ028.2密级硕士学位论文海泡石基CO2吸附剂的制备表征及其动力学研究学位申请人刘利斌指导教师胡夏一合作教师周业丰学院名称化工学院学科专业化学工程与技术研究方向分离工程二○一八年五月二十日TheResearchofPreparationandCO2AdsorptionPerformanceofSepiolite-basedadsorbentsCandidateLiu,LibinSupervisorAssociateProfessorHu,XiayiCol

2、legeCollegeofChemicalEngineeringProgramChemicalEngineeringandtechnologySpecializationSeparationEngineeringDegreeMasterofEngineeringUniversityXiangtanUniversityDateMay,2018摘要摘要当前，随着工业化水平的不断提升，CO2过量排放引起的环境问题越来越严重。目前约有40%的CO2气体排放源自燃料电厂，这使得高效、经济捕获和贮存电厂排放的CO2变得越

3、来越重要。本课题研究了廉价海泡石矿的提纯、改性，并通过浸渍法负载有机胺制备了CO2吸附剂，在此基础上研究了其形貌结构及其CO2吸附性能。本文实验原料为经过粗提纯的海泡石原矿和海泡石工业产品。本文采用物理沉降法考察了天然海泡石原矿的提纯条件，得出在固液比1：8，分散剂用量为固体质量的0.2%，搅拌时间3小时，沉降时间24小时以上时可以将海泡石提纯到85%以上，沉降时间48小时以上可以将海泡石提纯至95%左右；对于海泡石工业产品，经过实验开发出水洗法，使得海泡石可以重新沉降，对工业产品的二次提纯在相似的条件下也可

4、以提纯至90%以上。在上述实验基础上，本文进一步考察了超声辅助方法对海泡石的提纯速度的影响，在其他提纯条件相同时，相同沉降时间内，超声组的海泡石提纯纯度能达到非超声组的1.2-1.6倍。进一步的，本文研究了盐酸活化对海泡石结构的影响，发现在固液比1:10，盐酸浓度为20%条件下，活化18小时时，海泡石比表面积提升最大，达到了220m2/g；随着改性时间继续增加，由于海泡石孔道结构坍塌，比表面积开始出现下降。在上述实验基础上，本文开发了“一步法”制备海泡石载体的方法，通过酸-提纯一步将海泡石比表面积提升至255

5、m2/g。更一步的，本文将不同含量的二乙烯基三胺（DETA）负载在提纯海泡石和酸活化海泡石上，制备了胺酸复合改性海泡石基吸附剂。对所制备的吸附剂进行了SEM、N2吸附、XRD、FTIR、TGA表征以考察吸附剂的性能，并使用热重法测试了吸附剂的吸附能力。发现直接负载在海泡石上制备的吸附剂，在35℃下吸附能力低于提纯海泡石吸附能力。这是由于吸附剂孔径较小，胺的加入完全堵住了海泡石孔道，阻止了CO2进入孔道内部的胺吸附位点。而胺酸复合改性海泡石吸附能力随着胺负载量的增加先减小、后增加，到达最大值后再次减少。第一次减

6、少过程是由于少量胺的加入产生的吸附能力提升，并没有抵消降低比表面积产生的吸附力降低；第二次降低是由于胺开始负载在吸附剂外表面并开始聚集，阻止了CO2进入吸附位点。通过0.8-DETA负载的酸活化海泡石具有最佳的吸附能力，在35℃下，常压下对纯CO2气体吸附能力达到1.6mmol/g。随着吸附温度的提升，其吸附能力先上升后下降，最优吸附温度为65℃。为了考察吸附剂动I摘要力学，选择伪一阶方程、伪二阶方程、Avrami方程等动力学方程对实验吸附曲线进行了拟合，发现Avrami方程能够较好的拟合实验数据。最后，为了

7、对比相似条件制备吸附剂的成本，本文设置了CCC指标，考察吸附剂吸附单位质量CO2所需价格来评估吸附剂成本，发现本实验所制备的吸附剂具有最低的制备成本。关键词：海泡石提纯；酸改性；DETA；CO2吸附；价格评估IIAbstractAbstractToday,themassiveCO2emissionhascausedmanyseriousenvironmentalissues.ItisveryimportanttocaptureandstoreCO2emittedfrompowerplantsfortheyar

8、etheresourcesofmorethan40%ofCO2intheatmosphere.Inthisdissertation,therawsepiolitefromXiangtan,Hunanwaspurified,modifiedandthenimpregnatedwithDETAtoobtainCO2adsorbents.Andthenthemorphology,textureandCO2