水滑石基复合金属氧化物催化氧化环己烷制备ka油

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1、学校代码10530学号201510151547分类号TQ032.4密级公开硕士学位论文水滑石基复合金属氧化物催化氧化环己烷制备KA油学位申请人刘鹏指导教师游奎一教授学院名称化工学院学科专业化学工程与技术研究方向催化反应工程二零一八年五月二十五日CatalyticoxidationofcyclohexanetoKA-oilwithmolecularoxygenoverhydrotalcite-basedcompositemetaloxidesCandidatePengLiuSupervisorProf.KuiyiYou

2、CollegeCollegeofChemicalEngineeringProgramChemicalEngineeringandTechnologySpecializationCatalyticalReactionEngineeringDegreeMasterofEngineeringUniversityXiangtanUniversityDateMay25,2018摘要环己醇和环己酮(KA油)是生产尼龙-6和尼龙-66的重要中间体。目前工业上KA油主要通过环己烷氧化反应制得。环己烷氧化在工业上主要使用分子氧的无催化

3、氧化法。该方法能耗高，环己烷的单程转化率仅为3~4%，且KA油选择性仅为80%~82%。因此，对于环己烷选择性氧化反应来说，设计高效稳定和环境友好的催化剂来提高环己烷的转化率和KA油的选择性具有重要意义。本文采用共沉淀法制备了一系列含不同活性组分的水滑石基复合金属氧化物催化剂（例如Cu-MgAlO、Co-MgAlO和CuCo-MgAlO等，将催化剂应用于环己烷的分子氧氧化反应。优化了环己烷氧化反应条件，考察了催化剂的稳定性，并采用BET，H2-TPR，FT-IR，XRD，UV-vis，XPS，SEM等手段对所设计的催

4、化剂的物理化学性质进行了系统表征，推测了该催化剂催化氧化环己烷氧化制KA油的机理。首先，选取了不同的催化剂应用于环己烷的选择性氧化，由实验得出含有Cu、Co活性组分的金属氧化物具有优良的催化性能。重点考察了Cu-MgAlO在环己烷氧化反应中的稳定性。实验结果表明：催化剂表现出较高的稳定性，同时有优良的催化性能，环己烷转化率能够达到8.3%，KA油选择性能够达到82.9%。其次，对含有不同钴负载量的Co-MgAlO进行了考察，实验结果表明2%Co-MgAlO具有优异的催化性能，环己烷转化率能够达到9%，KA油选择性能够

5、达到82.3%。最后，考察了含有铜、钴两种金属活性组分的CuCo-MgAlO的催化性能，实验结果表明，CuCo-MgAlO的催化性能和Cu-MgAlO、Co-MgAlO没有明显区别，因此可以推测两种金属活性组分没有产生协同作用。水滑石基复合金属氧化物催化剂具有廉价易得、高效稳定、环境友好等优点，本论文所制备的催化剂展示出高的环己烷的转化率和KA油的选择性，具有潜在的工业应用前景。关键词：环己烷；分子氧；KA油；水滑石基复合金属氧化物；选择性氧化IAbstractCyclohexanolandcyclohexanone

6、(KA-oil)areimportantintermediatesfortheproductionofnylon-6andnylon-66.Atpresent,KA-oilismainlyproducedbycyclohexaneoxidation.Cyclohexaneoxidationmainlyusesthenon-catalyticoxidationofmolecularoxygenintheindustry.Theenergyconsumptionofthemethodishigh,theconversio

7、npercycleofcyclohexaneisonly3%to4%,andtheselectivityofKA-oilisonly80%to82%.Therefore,fortheselectiveoxidationofcyclohexane,itisofgreatsignificancetodesignanefficient,stableandenvironment-friendlycatalysttoincreasetheconversionofcyclohexaneandtheselectivityofKA-

8、oil.Inthispaper,aseriesofhydrotalcite-basedcompositemetaloxidecatalysts(suchasCu-MgAlO,Co-MgAlOandCuCo-MgAlO,etc.)containingdifferentactivecomponentswerepreparedbyco-precipi