铜基水滑石的构筑及其催化湿式氧化活性

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1、学校代码10530学号201230151545分类号TQ424.4密级硕士学位论文铜基水滑石的构筑及其催化湿式氧化活性学位申请人张治青指导教师曾虹燕教授学院名称化工学院学科专业化学工程研究方向功能材料二零一五年五月納涯+给学位论文原创性声明本人郑重声明:所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的研究成果。除了文中特别加yx标注引用的内容外,本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体,均已在文中W明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。作者签名

2、;知矣曰期曰^j学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定,同意学校保留并向国家有关部口或机构送交论文的复印件和电子版,允许论文被查阅和借阅。本人授权湘潭大学可W将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,可^>采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。涉密论文按学校规定处理。^作者签名:曰期;月曰/j导师签名親啼/弁《月日/PreparationofCu-basedHydrotalciteandItsCatalyticActivityinWetOxi

3、dationCandidateZhiqingZhangSupervisorProfessorHong-yanZengCollegeChemicalEngineeringProgramChemicalEngineeringSpecializationFunctionalMaterialsDegreeMasterofScienceUniversityXiangtanUniversityDateMay,2015摘要本文系统地研究了CuMgAlLDH前躯体的制备、表征及制备机理;考察了催化湿式过氧化氢氧化(CWPO)条件对催化剂降解甲基橙(MO)性能的

4、影响;对CuMgAlLDH水滑石类催化剂的催化性能和稳定性进行了研究,同时,对MO催化降解可能的降解途径进行了初步探究;研究了CuMgAlO催化剂的结构与其催化活性间的构效关系。该研究对于CWPO在难降解有机物处理中的广泛应用具有一定的意义。首先,采用“结构记忆”浸渍法制备了CuMgAlLDH,并通过XRD、FT-IR、SEM、TG-DTA和EDS等表征手段分析了其表观形貌、晶型、热稳定性以及组成。结果表明,相比于MgAlLDH,“结构记忆”浸渍法制备的CuMgAlLDH,层板厚度明显增加,结晶度和热稳定性降低。研究了CuMgAlLDH的形成机

5、理,其机理为溶解−沉淀−扩散机理。-1其次,优化了CuMgAlO500在CWPO中催化氧化MO的工艺参数。在1.5g·LoCuMgAlO500、H2O26mL、pH6、50C的条件下反应120min催化降解MO的-1脱色率高于95%。响应面结果发现在CuMgAlO500催化剂浓度为1.5g·L、H2O2o6mL、pH6、55C的条件下反应120min催化降解MO的脱色率可达99%以上。再者,考察了CuMgAlO类催化剂对MO的催化活性和稳定性。研究结果表o-1明,该催化剂中Mg/Al摩尔比为2,煅烧温度为500C,Cu离子浓度为0.01mol·

6、L时,对MO的脱色率可达99.7%,表明具有较好的催化活性,Cu的溶出量仅3.4-1mg·L。另一方面,依据FT-IR、UV-Vis和GC-MS表征分析,初步推断了CuMgAlO2在CWPO中催化氧化MO降解机理。MO的共轭结构断裂,生成单苯环类中间产物,苯环进一步被氧化,最后MO被彻底氧化降解。最后,分别采用常规浸渍法和“结构记忆”浸渍法制备了CuMgAlO类催化剂。以MO为降解目标物,利用XRD、BET、SEM和H2-TPR等分析手段对CuMgAlO进行表征,阐明CuMgAlO结构与其催化性能的构效关系。结果表明,CuMgAlOo催化剂50

7、0C煅烧仍保持水滑石层状结构。“结构记忆”浸渍所得的CuMgAlO2中Cu活性组分高度分散于CuMgAlO晶体中,H2还原温度较常规浸渍法制备的−1Cu/MgAlO的H2还原温度高。CuMgAlO2在1.5g·L的催化剂、6mL的30%H2O2o于55C反应,其MO的脱色率接近100%。关键字:湿式过氧化氢氧化;偶氮染料;结构记忆;CuMgAl水滑石IAbstractInthestudy,theresearchprogressonthehighlyconcentratedorganiccompoundswastewatertreathmentw

8、asreviewed.Thepreparation,characterization,mechanismoftheprecursorCuMgAlOca

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