离子热合成磷铝分子筛及其异构化性能的考察

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1、中国科协第１４３次青年科学家论坛———离子液体与绿色化学离子热合成磷铝分子筛及其异构化性能的考察王磊１，徐云鹏１，马怀军１，２，魏莹１，２，裴仁彦１，２，李科达１，２，田志坚１，３，林励吾３（１中国科学院大连化学物理研究所应用催化研究室，辽宁大连１１６０２３；２中国科学院研究生院，北京１０００４９；３中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室，辽宁大连１１６０２３）摘要：考察了溴化咪唑基室温离子液中离子热合成磷铝分子筛的过程。在１乙基３甲基溴化咪唑得到了十元环的ＡｌＰＯ１１分子筛；而在阳离子尺寸较大的１丁基３甲基溴化咪唑离子液体中

2、，相同的晶化条件得到的是ＡｌＰＯ１１和十二元环的ＡｌＰＯ５的混合物；向１丁基３甲基溴化咪唑离子液体系中添加有机胺、醇以后，分子筛的晶化过程发生了明显的变化，在晶化初期可以得到纯相的ＡｌＰＯ５分子筛。这表明离子液和有机胺、醇在离子热合成过程中具有一定的结构导向作用。采用离子热合成法成功地合成出了４种不同的杂原子取代的ＭｅＡＰＯ１１（Ｍｅ＝Ｍｇ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎ）分子筛，并考察了其在正构烷烃临氢异构化反应中的性能。结果表明，Ｐｔ／ＭｇＡＰＯ１１催化剂具有最佳的异构化反应性能。关键词：离子液体；磷铝分子筛；离子热合成中图分类号：Ｏ６４８；Ｏ

3、６１１．４文献标识码：Ａ犐狅狀狅狋犺犲狉犿犪犾狊狔狀狋犺犲狊犻狊狅犳犪犾狌犿犻狀狅狆犺狅狊狆犺犪狋犲犿狅犾犲犮狌犾犪狉狊犻犲狏犲狊１，犡犝犢狌狀狆犲狀犵１，犕犃犎狌犪犻犼狌狀１，２，犠犈犐犢犻狀犵１，２，犘犈犐犚犲狀狔犪狀１，２，犠犃犖犌犔犲犻１，２，犜犐犃犖犣犺犻犼犻犪狀１，３，犔犐犖犔犻狑狌３犔犐犓犲犱犪（１犔犪犫狅狉犪狋狅狉狔狅犳犃狆狆犾犻犲犱犆犪狋犪犾狔狊犻狊，犇犪犾犻犪狀犐狀狊狋犻狋狌狋犲狅犳犆犺犲犿犻犮犪犾犘犺狔狊犻犮狊，犆犺犻狀犲狊犲犃犮犪犱犲犿狔狅犳犛犮犻犲狀犮犲狊，犇犪犾犻犪狀２１１６０２３，犔犻犪狅狀犻狀犵，犆犺犻狀犪；犌狉犪犱狌犪

4、狋犲犝狀犻狏犲狉狊犻狋狔狅犳犆犺犻狀犲狊犲犃犮犪犱犲犿狔狅犳犛犮犻犲狀犮犲狊，犅犲犻犼犻狀犵１０００４９，犆犺犻狀犪；３犛狋犪狋犲犓犲狔犔犪犫狅狉犪狋狅狉狔狅犳犆犪狋犪犾狔狊犻狊，犇犪犾犻犪狀犐狀狊狋犻狋狌狋犲狅犳犆犺犲犿犻犮犪犾犘犺狔狊犻犮狊，犆犺犻狀犲狊犲犃犮犪犱犲犿狔狅犳犛犮犻犲狀犮犲狊，犇犪犾犻犪狀１１６０２３，犔犻犪狅狀犻狀犵，犆犺犻狀犪）犃犫狊狋狉犪犮狋：Ａｌｕｍｉｎｏｐｈｏｓｐｈａｔｅｍｏｌｅｃｕｌａｒｓｉｅｖｅｓｗｅｒｅｓｙｎｔｈｅｓｉｚｅｄｉｏｎｏｔｈｅｒｍａｌｌｙｉｎ犖ａｌｋｙｌｉｍｉｄａｚｏｌｉｕｍｂｒｏｍｉｄｅｉｏｎｉｃｌｉｑ

5、ｕｉｄｓ．１０ｍｅｍｂｅｒｅｄｒｉｎｇ（ＭＲ）ＡｌＰＯ１１ｉｓｔｈｅｏｎｌｙｐｒｏｄｕｃｔｉｎ１ｅｔｈｙｌ３ｍｅｔｈｙｌｉｍｉｄａｚｏｌｉｕｍｂｒｏｍｉｄｅ（［ｅｍｉｍ］Ｂｒ），ｈｏｗｅｖｅｒ，ＡｌＰＯ１１ｍｏｌｅｃｕｌａｒｓｉｅｖｅｓｗｉｔｈｍｉｎｏｒ１２ＭＲＡｌＰＯ５ａｒｅｆｏｒｍｅｄｉｎ１ｂｕｔｙｌ３ｍｅｔｈｙｌｉｍｉｄａｚｏｌｉｕｍｂｒｏｍｉｄｅ（［ｂｍｉｍ］Ｂｒ）．Ｔｈｅｆａｃｔｔｈａｔｔｈｅ１２ＭＲｌａｒｇｅｐｏｒｅＡｌＰＯ５ｓｔｒｕｃｔｕｒｅｗａｓｆｏｒｍｅｄｗｈｅｎ［ｂｍｉｍ］Ｂｒｗａｓｕｓｅｄａｓｔｈｅｒｅ

6、ａｃｔｉｏｎｍｅｄｉａｉｎｓｔｅａｄｏｆ［ｅｍｉｍ］Ｂｒｓｕｇｇｅｓｔｓｔｈｅｐｏｓｓｉｂｌｅｓｔｒｕｃｔｕｒｅｄｉｒｅｃｔｉｎｇｅｆｆｅｃｔｏｆｉｏｎｉｃｌｉｑｕｉｄ．Ｔｈｅｃａｔｉｏｎｏｆｉｏｎｉｃｌｉｑｕｉｄｍａｙｈａｖｅｔｈｅｍａｊｏｒｉｎｆｌｕｅｎｃｅｏｎｔｈｅｆｒａｍｅｗｏｒｋｓｔｈａｔｉｔｄｉｒｅｃｔｓ．Ｉｎｔｈｅｐｒｅｓｅｎｃｅｏｆａｍｉｎｅｏｒａｌｃｏｈｏｌ，ｔｈｅｄｙｎａｍｉｃｓｏｆｔｈｅｉｏｎｏｔｈｅｒｍａｌｃｒｙｓｔａｌｌｉｚａｔｉｏｎｐｒｏｃｅｓｓｉｎ［ｂｍｉｍ］Ｂｒｉｓｃｈａｎｇｅｄ，ｌｅａｄｉｎｇｔｏｔｈｅｆｏｒｍａｔｉ

7、ｏｎｏｆｐｕｒｅＡｌＰＯ５ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ．Ｔｈｉｓｓｈｏｗｓｔｈａｔｔｈｅａｍｉｎｅａｎｄａｌｃｏｈｏｌａｌｓｏｈａｖｅａｓｔｒｕｃｔｕｒｅｄｉｒｅｃｔｉｎｇｅｆｆｅｃｔｉｎｔｈｅｉｏｎｏｔｈｅｒｍａｌｓｙｎｔｈｅｓｉｓｏｆａｌｕｍｉｎｏｐｈｏｓｐｈａｔｅｍｏｌｅｃｕｌａｒｓｉｅｖｅｓ．ＦｏｕｒｄｉｆｆｅｒｅｎｔＭｅＡＰＯ１１（Ｍｅ＝Ｍｇ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｍｎ）ｈａｖｅｂｅｅｎｓｕｃｃｅｓｓｆｕｌｌｙｐｒｅｐａｒｅｄｕｓｉｎｇｔｈｅｉｏｎｏｔｈｅｒｍａｌｓｙｎｔｈｅｓｉｓ．Ｔｈｅｈｙｄｒｏｉｓｏｍｅｒｉｚａｔｉｏｎｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅｏｆｔｈｅ

8、Ｐｔ／ＭｅＡＰＯ１１ｃａｔａｌｙｓｔｓｈａｓｂｅｅｎｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｅｄ．Ｔｈｅｒｅｓｕ