固相反应制备及其加氢脱硫性能研究

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1、万方数据第39卷第7期2011年7月燃料化学学报JoumalofFuelChemistry种dTechnologyV01．39№．7Jul．20ll文章编号：0253—2409(2011)07—0538旬5M003·LaHY催化剂的固相反应制备及其加氢脱硫性能研究靳广洲，魏慧，刘亚琼，赵如松，高俊斌(北京石油化工学院化学工程系，北京102617)摘要：在空气气氛中由铜酸铵和LaHY分子筛}占l相反应制备了M00，一LaHY催化剂，用Ⅺm和NH，一耵．D对其进行了表征，并以二苯并噻吩／正癸烷溶液为模型反应物(二苯并噻吩的质量分数为0．6％)，

2、评价了M00，-IaHY的加氢脱硫催化性能。结果表明，在520℃下进行固相反应制备催化剂时，4．36％的Mo物种可借助固相反应进入到分子筛的体相形成单相复合体，lMoo。·k岫Y，剩余的Mo物种仍以Moo，的形式分散在分子筛外表面。由于单相复合体的形成，催化剂的晶胞参数增大，酸量有所下降。硫化处理后得到的硫化态Moo，一LaHY催化剂在310℃、4．OMPa、反应空速为20h。1的条件下进行加氢脱硫时，二苯并噻吩转化率达到了86．74％。随

3、司相反应温度的升高，所制备的催化剂中Mo物种进入I，aHY体相中的量有所增大，但其硫化态催化剂的二苯

4、并噻吩加氢脱硫活性的变化幅度并不大。关键词：固相反应；单相复合体；表征；二苯并噻吩；加氢脱硫中图分类号：0643文献标识码：AHydrodesulfurizationperfo啪anceofM003-LaHYcatalystpreparedbysolid-statereactionJINGuang—zhou，WEIHui，LrUYa．qiong，ZHAoRu—song，GAoJun-bin(巩P口n榭m矿ckm如口ZEn舒船P^增，眈班增加￡豇眦矿Pe加一仇，r如口Z死如加忱y，成讲昭102617，吼i眦)Abs仃act：M00，一LaHY

5、catalystswerepreparedwitllmemixtureof(NH4)6M07024·4H20andLaHYmroughsolid—statereactionunderairatmosphereandcharacterizedbyXI己DaIldNHl一TPDtechniques：meirhvdrodesulfurization(HDS)perfo咖ancewasevaluatedbvusing山esolutionofdibenzothiophene(DBT．0．6％bymass)indecaneasamodelreactan

6、t．Theresultsindicatedthatbyusingsolid—statereactionat520℃。4．36％ofMospeciesisincorporatedintothemolecularsieveLaHY，wIlichfbnllstllesingle．phasecomplexnMoO，·LaHY，whilettlerestMospeciesisdispersedontlleoutersurfaceofLaHY．AsaresultoffonIlingtllesingle—ph舔ecomplex，tllelanicepar

7、ametersofMoo，一LaHYcatalystsareenlar2edandmeiracidityisreduced．overt11esumdedMoo，一LaHYcatalVsts，t

8、leconversionofDBTreaches86．74％fort

9、leHDSunderttleconditionsof310℃。4．0MPa柚daspaceveloci田20h～．Raisingmes01id．statereactiontemperamremayincreasethecontentofmesingle—phasecomplexin

10、corporatedintheresultantMoO，一LaHYcatalysts。butitca皿otsignificantlVenhancetheirHDSactivity．Keywords：soUd—statereaction；single—phasecomplex；characterization；dibeIlzotlliophene；hydrodesulfudzation世界优质原油储量减少和原油重质化、劣质化趋势的加剧，导致炼厂加工高硫、氮原油的比例逐年加大。环保法规的日益苛刻，促使世界各国均对燃油的质量，特别是其中的硫含量做

11、出了越来越严格的限制¨’2J，欧盟已在2009年施行了柴油中硫含量限制在10×10’6以下的标准。因此，如何开发高效的低硫汽油、柴油生产技术，生产出更加清洁的优质石油产品，有效减