甲酸分解au基催化剂的制备与应用研究

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1、万方数据厦门大学学位论文原创性声明本人呈交的学位论文是本人在导师指导下，独立完成的研究成果。本人在论文写作中参考其他个人或集体己经发表的研究成果，均在文中以适当方式明确标明，并符合法律规范和《厦门大学研究生学术活动规范(试行)》。另外，该学位论文为()课题(组)的研究成果，获得()课题(组)经费或实验室的资助，在()实验室完成。(请在以上括号内填写课题或课题组负责人或实验室名称，未有此项声明内容的，可以不作特别声明。)声明人(签名)：^彳峙。芥扫垆年，月7日即梢⋯一腓明I湖剃万方数据本人同意厦门大学根据《中华人民共和国学位条例暂行实施办法》等规定保留和使用此

2、学位论文，并向主管部门或其指定机构送交学位论文(包括纸质版和电子版)，允许学位论文进入厦门大学图书馆及其数据库被查阅、借阅。本人同意厦门大学将学位论文加入全国博士、硕士学位论文共建单位数据库进行检索，将学位论文的标题和摘要汇编出版，采用影印、缩印或者其它方式合理复制学位论文。本学位论文属于：()1．经厦门大学保密委员会审查核定的保密学位论文，于年月日解密，解密后适用上述授权。()2．不保密，适用上述授权。(请在以上相应括号内打，，v”或填上相应内容。保密学位论文应是已经厦门大学保密委员会审定过的学位论文，未经厦门大学保密委员会审定的学位论文均为公开学位论文。

3、此声明栏不填写的，默认为公开学位论文，均适用上述授权。)声明人(签名)：yIV彳呻一番·乔J年J月刁日万方数据摘要近三十年来Au纳米材料引起了众多学者的广泛研究和关注，是目前催化领域的一个研究热点。本研究以甲酸分解反应为模型，研究了Au基催化剂的催化作用，论文因选择载体的不同而分为两部分：1)碳纳米管促进Au／A1203催化剂对甲酸分解的催化研究利用碳纳米管作为添加剂，研发出一种高效新型的Au／CNTs-A1203催化剂，其对甲酸分解脱氢具有较高催化活性。经过优化后的Au／CNTs—A1203催化剂，在甲酸和甲酸钠摩尔比为7：3的条件下，363K时甲酸分解的

4、转化频率可达356h-1，比没有掺杂CNTs的A“AJ203基底催化剂的活性提高了71％，比直接使用CNTs作载体的Au／CNTs催化剂提高了236％。利用气相色谱检测分解后的气体产物，发现其中CO的体积分数小于104，保证了分解得到的氢气的清洁与干净。联合谱学表征结果表明，碳纳米管的加入不仅增大了载体的比表面，高度分散催化剂表面Au颗粒粒径在2rllTl左右，而且提高了催化剂表面活性物种Auo的比例。同时，碳纳米管的高吸氢、储氢能力，也有助于活性位上甲酸分子解离下来的H物种向碳管溢流、扩散，从而促进了甲酸脱氢的活性。2)碱金属促进甲酸分解脱氢的高效Au／S

5、i02催化剂利用碱金属(M)作为促进剂，研发出一种碱金属掺杂的高效新型M．AuJSi02催化剂，经优化后的催化剂在没有甲酸钠的存在下，363K时催化甲酸分解的TOF达到784h．1，是没有掺杂碱金属的Au／Si02基底催化；}tJ(TOF为176h-!)的4．45倍。该催化剂在经过10次循环反应后依然具有较高活性。在甲酸钠下，其活性更是高达4500h-1以上。实验中在各温度下考察了M．Au／Si02对甲酸分解的催化活性，反应活化能为94．6kJ／mol，与Au／Si02的活化能相差不大，认为碱金属的加入并没有改变反应的历程。联合谱学表征结果表明实验中制备的M

6、-Au／Si02催化剂中Au粒子较小，且碱金属的加入有效的抑制了Au在反应过程中的团聚。另外，XPS结果表明碱金属的加入提高了还原态催化剂表面Au0物种存在的比例。但对该反应而言，催化剂表面一定比例Au5+的存在是相当必要的。反应过程中，M．Au／Si02催化剂表面的碱金属相关物种会逐渐进入到反应液中，以离子的形式存在，而溶液中存在的万方数据摘要碱金属离子是促进甲酸分解进行的关键。关键词：Au纳米粒子；氢气；甲酸II万方数据AbstractApplicationofnanoscaleAumaterialsincatalysisattractedextensi

7、veresearchandattentionofnumerousscholars，andcurrentlybecameapopularresearchtopicinthefieldofcatalysis．Here，weresearchedtheactivitiesofAucatalystsusingformicaciddecompositionasthemodelreaction．ThispaperWasdividedintotwopartsfordiferentsupports：1)Highlyefficienthydrogenproductionbyde

8、compositionofformicacidusi