超支化聚酰胺-胺及其衍生物的合成及应用研究

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1、超支化聚酰胺-胺及其衍生物的合成及应用研究SynthesisandApplicationofHyperbranchedPoly(amidoamine)sandtheirDerivatives学科专业：化学研究生：詹宸指导教师：陈宇教授天津大学理学院二零一七年四月万方数据独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作

2、者签名：签字日期：年月日我是爱天大的！！学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：签字日期：年月日导师签名：签字日期：年月日万方数据中文摘要树形聚酰胺-胺（Poly(amidoamine)dendrimer）因其结构独特、粘度低、含大量官能团、内部存在大量空腔等性质，近年受到广泛关注，但其复杂的合成工艺使其应用

3、受到很大限制，而超支化聚酰胺-胺（Hyperbranchedpoly(amidoamine)，HPA）的性质与树形分子接近，但更易于合成，有利于大量生产和应用。本文设计并合成了若干含不同官能团的超支化聚酰胺-胺，并对其末端氨基进行修饰改性，制备出了若干种衍生物。其中，将末端氨基引发环己内酯开环聚合可以得到两亲性多臂星状聚合物（HPA-b-PCL），该聚合物可以对阴、阳离子型染料进行负载，同时可以实现在不同pH下对阴、阳离子进行选择性分离。将含有二硫键的超支化聚酰胺-胺（HPA(S)）末端氨基与异丁酸酐反应，可以得到具有温度响应性的超支化聚合物（HPA(S)-IBAm），同时二硫键的

4、存在使得其温敏性质在还原剂的作用下会消失，本文对其温敏特性的影响因素及本质荧光进行了讨论。HPA(S)在经过乙酰化后，得到的乙酰化产物（HPA(S)-Ac）可以同时作为还原剂和稳定剂将氯金酸（HAuCl4）还原为荧光金纳米簇（HPA-AuNCs），所合成的AuNCs具有很好的荧光稳定性以及良好的生物相容性，本文对其在生物细胞成像方面的应用进行了一些研究。骨架中含有偶氮苯基团的超支化聚酰胺-胺（HPA(Azo)）同样具有温敏的性质，但其温敏性质与HPA(S)-IBAm明显不同，同时，偶氮苯官能团的存在使其温敏特性对光照具有响应性，我们对HPA(Azo)温度响应和光响应特性做了一些初步

5、探讨。希望后续工作能继续探索所合成的聚合物在更多的领域中的应用，比如生物医药载体、基因转染等。关键词：超支化聚酰胺-胺，主客体包裹，刺激响应性，荧光金纳米簇，细胞成像I万方数据ABSTRACTPoly(amidoamine)dendrimershaveattractedmuchattentioninrecentyearsbecauseoftheiruniquestructure,lowviscosity,largenumberoffunctionalgroupsandlargeinternalcavities.However,thecomplexsyntheticprocessha

6、sgreatlyinfluencedtheirapplication.Hyperbranchedpoly(amidoamine)s(HPA)aresimilartodendrimerwhileeasytosynthesize,sotheyaremorelikelytobeindustriallyproduced.Inthispaper,severalhyperbranchedpoly(amidoamine)withdifferentfunctionalgroupsweredesignedandsynthesized,theirterminalaminogroupsweremodif

7、iedtopreparederivatives.Amongthem,anamphiphilicstarpolymer(HPA-b-PCL)couldbeobtainedbyring-openingpolymerizationoftheterminalaminogroupinitiatedbycyclohexylactone,whichcouldloadtheanionicandcationicguestmolecules,andcouldseparatetheanio