过渡金属氧化物及掺氮碳材料的冷等离子体辅助制备及应用

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1、过渡金属氧化物及掺氮碳材料的冷等离子体辅助制备及应用ColdPlasmaAssistedPreparationofTransitionalMetalOxidesandNitrogenDopedCarbonMaterialsandTheirApplications一级学科：化学工程与技术学科专业：化学工艺研究生：曹欣祥指导教师：刘昌俊教授天津大学化工学院二零一七年五月万方数据万方数据独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研

2、究成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名：签字日期：年月日签字日期：

3、年月日万方数据万方数据摘要冷等离子体技术是当代绿色高新技术之一。对于制备负载型纳米金属及金属氧化物颗粒，借助冷等离子体，在低温下即可实现前驱体的分解，并获得分散均匀、结构及性能独特的纳米复合材料；对于制备聚合物材料，在冷等离子体作用下，无需外加化学试剂即可实现单体的聚合。将冷等离子体技术与环保及新能源材料的制备相结合，实现材料的绿色制备、绿色应用是本课题组正在努力的方向。汽车尾气中的含硫化合物严重危害环境和人类的健康、容易使尾气处理催化剂中毒。燃油的深度脱硫是降低汽车尾气中含硫化合物含量的有效手段。吸附脱硫作为一种条件温和、成本低、零

4、耗氢、辛烷值损失小的深度脱硫手段已被广泛关注。本文把介质阻挡放电(DBD)等离子体技术与油品吸附脱硫材料的制备相结合，获得了以活性炭球为核，HKUST-1为壳的MOF@活性炭磁性微球，以负载的形式实现了MOFs材料的形态化。与磁性活性炭微球相比，该材料对二苯并噻吩的吸附量基本保持不变，而对初始硫浓度为500mgS·L–1的模型油中噻吩的饱和吸附量提高了近3倍，达到了12.0mgS·g–1。透射电镜及磁性测试结果显示，DBD等离子体分解获得的Fe3O4颗粒的平均粒径仅为2.7nm，并且此Fe3O4具有超顺磁性，MOF@活性炭磁性微球饱和

5、磁化强度为3.88emu·g–1。~500µm的粒径、3.88emu·g–1的饱和磁化强度使得所得复合材料易于分离和回收再利用。随着全球石油储量的不断减少及日益严重的空气污染，发展替代燃油的清洁能源汽车已成为必然趋势。压缩天然气(CNG)安全、经济、环保，是目前世界公认的最为理想的车用替代能源，但CNG汽车的温室气体甲烷的排放量比传统燃油汽车大，大大抵消了其在其他方面的优势。因此，去除CNG汽车尾气中残余的低浓度甲烷具有重要的科学意义和社会价值。本论文利用DBD等离子体技术制备了用于低浓度甲烷催化燃烧的Co3O4/HZSM–5高效催化

6、剂。与传统高温焙烧分解的方法相比，DBD等离子体分解制备的催化剂，Co3O4粒径更小，3+低温可还原性更强，表面Co3+、CoCo3O4晶格氧以及吸附氧含量更高，反应过程中更不易形成引起催化剂失活的中间产物Co–formate等，因此，其甲烷催化燃烧活性远远高于高温焙烧分解制备的催化剂。氮掺杂纳米碳材料以独特的物理及化学性质使其在燃料电池、超级电容器、化学传感器以及催化等领域的应用中均表现出了优异的性能，已成为碳材料领域的研究热点之一。本论文利用辉光放电等离子体引发聚合技术，以离子液体I万方数据为碳源和氮源，以水为溶剂和引发剂，制备了

7、纳米厚度的聚离子液体膜，然后通过对其进行高温碳化，获得了平均厚度仅为4.6nm的自支撑氮掺杂纳米超薄碳膜。初步测试该碳膜材料在碱性条件下氧还原反应的催化活性，结果显示，材料的起始电位虽然仍比商业铂碳材料稍负，但其具有更大的极限电流密度，在作为燃料电池阴极材料方面具有很大的潜在应用价值。关键词：介质阻挡放电，辉光放电，等离子体，甲烷催化燃烧，Co基催化剂，油品吸附脱硫，脱硫剂，氮掺杂纳米超薄碳膜II万方数据ABSTRACTColdplasmaisoneofthehigh–andgreen–technologiesinrecenttime

8、s.Forthepreparationofsupportedmetalandmetaloxidenanoparticles,usingcoldplasma,oxideprecursorscanbeeffectivelyd