so,4'2-zro,2型固体超强酸催化剂的改性研究

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1、东南大学硕士学位论文SO<,4><'2->/ZrO<,2>型固体超强酸催化剂的改性研究姓名：乔宏琴申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：黄凯20080501摘要本论文主要是对S042一／Zr02型固体超强酸进行改性研究。通过添加A1和wcv)元素改善S042一／Zr02型固体超强酸催化剂内部结构，制备了复合固体超强酸催化剂S042一／Zr02一A1203一W03(S042-／Zr02一Aiz03-V20s)。采用正交设计的实验方法，以乙酸和正丁醇的酯化反应为探针反应，筛选催化剂S042一／Zr02-A1203-W03的最佳制备方案；在此基础上，以V代替等摩尔量的W，制备催化剂S042一／Z

2、r02-Alz03-VzOs。用流动指示剂法、Frr—IR、XRD、DSC—TGA、BET等多种方法对相应的固体催化剂进行表征，研究了陈化温度、焙烧温度、浸渍液浓度等制备条件以及A1203、W03(V20s)等不同金属氧化物的引入对于S042一／Zr02的影响。探索了S042’／Zr02-A1203-W03(S042一／Zr02-A1203一VaOs】的内部结构机理。研究了催化剂的活化、失活与再生：考察了在最佳条件下制备的S042一／Zr02-A1203一W03催化剂对探针反应的最佳工艺条件，及对其它相关酯化反应的影响；分别以y-A1203和AI(N03)3作A1203的原料，制备催化剂S04

3、2一／ZrOz-Alz03-W03，与a-A1203相比较，选择A1203的最佳供给原料。研究表明，复合固体催化剂S042一／Zr02-AIz03-W03的最佳制备方案：1．0gW03／gZr02、陈化温度为一10℃、3．5gAl203／gZr02、S042一浸渍液选取1．0mol·L’1(NH4)2S04、焙烧温度为500℃、该催化剂具有超强酸性、适量的A1203引入增加了其Lewis酸位、W03(V20s)的引入对催化剂的晶型形成有定向诱导作用、低温环境下，易形成结晶中心、以(NH4)2S04作为S042一的促进液，制备催化剂的效果较好、500℃下焙烧，有利于氧化锆向四方晶型转化；乙酸正丁

4、醇的最佳工艺条件：5mL乙酸、15mL正丁醇、0．6g催化剂(最佳活化温度：500℃)、反应时间为3hr，酯化率接近100％；用Ⅸ-A1203作原料制备的催化剂，比用y—A1203作原材料的催化剂效果好：再生是催化剂重复使用取得较好催化效果的必备条件。关键词：固体超强酸；S042一／Zr02；正交实验；乙酸／E-]‘酯；表征；机理AbstractThisarticlemainlyfocusesonpreparation．modificationandcharacterizationofsolidsuperacidS042一／Zr02，whichisimprovedbyW∽andAtThecom

5、poundcatalystsS04z-／ZrOz-A1203-W03(szwA)andS042一／Zr02—·A1203-V20s(SZVA)havebeenpreparedForpreparationofsuperacidS042一／ZrOz—A1203一W03，orthogonalexperimentmethodisempbyed,andcontentofAlzOaandW03，precipitationtemperature，concenn'ationofimpregnationsolutionandcalcinationtemperaturearetakenasorthogonalex

6、perimentfactors．Meanwhile，theesterificationreactionofethanoicacidandbut纠alcoholisusedastheprobereaction．BasingonthepreparationofSZWA，VissubstitutedforequalmoleWtoprepareSZVA．Severalcharacterizationmethods，suchasSEM，IR，XRD，DSC-TGA，areusedforcharacteriza廿onofcatalysts．Boththeeffectsoforthogonalexperim

7、entfactorsandthecatalysismechanismhavealsobeenstudiedThen，thecatalystdeactivationandregenerationarestudied,aswellastheuseofpreparedcatalystsforothercorrelatereactionsarewellexaminedY—A1203orAI(N03)3is