等离子体处理还原制备葡萄糖氧化pdal,2o,3催化剂

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1、⑩十目mR镕一M^￥硕士学位论文一■黼■啊●0●爿j强ir；I■ill学科专业：化学工艺作者姓名：郭凤坚指导教师：刘昌俊教授天津大学研究生院2006年1月警一大M中文摘要碳水化合物的氧化是利用可再生资源的重要方式，其中葡萄糖氧化为葡萄糖酸是一个非常重要的反应。传统的工艺采用生物发酵法制备葡萄糖酸，非均相的催化氧化法因其过程简单，耗时短，污染少而成为目前的研究热点。目前的研究主要是对Pt／C或Pd／C等催化剂的改性，It-A1203作为载体比活性炭更为环保，且利于分离。另一方面，用于葡萄糖氧化的金属催化剂往往采用化学方法还原，使用的试剂对环境危害较大，

2、开发新的、环保和低成本的还原方法对于工艺的绿色化具有用重要意义。本文将利用冷等离子体处理还原Pd／A1203催化剂，研究了等离子体处理还原催化剂的方法，并将此还原催化剂用于葡萄糖氧化反应。论文针对等离子体处理还原Pd／A1203催化剂作了系统研究。XRD、XPS、TEM和AFM的表征结果证实，等离子体处理能够有效地将负载金属还原为单质金属；研究表明，等离子体处理还原可以直接获得晶化程度较低的金属颗粒，在惰性气体中焙烧又可以促其晶化。与氢还原催化剂相比，等离子体处理还原的催化剂具有较高的金属分散性，且其晶面间距较小。等离子体处理还原，作为一种还原催化剂

3、的有效方法，不但具有低温还原(在常温下操作)的特点，还具有化学还原的优点，既避免了加热引起的金属团聚和对载体的性质及结构造成的不良影响，又可以获得高分散性的金属颗粒；同时等离子体处理还原不需要使用还原性的化学试剂，过程安全，对环境没有影响，是一种对环境友好的还原催化剂的方法。该过程简单、易于操作，在催化剂制备领域具有广阔的应用前景。将等离子体处理还原Pd／A1203催化剂用于葡萄糖氧化反应，发现等离子体处理还原的Pd／A1203取得了同氢还原催化剂相当的效果，葡萄糖转化率达到95．8％，催化剂选择性达到了97．4％，而常规氢还原催化剂的转化率和选择性

4、分别为93．3％和97．4％。本论文还分析了常规氢还原催化剂与等离子体处理还原催化剂在失活机理、反应活性、稳定性等方面的不同。关键词：等离子体处理还原，Pd／A1203催化剂，葡萄糖氧化，绿色化学工艺AbstractGlucoseoxidationtogluconicacidisallimportantreactionforcarbohydrateoxidation,whichis锄importantmethodutilizingtherenewableresource．Gluconicacidisconventionallyproducedviaf

5、ermentationofglucose．Theheterogeneouscatalyticoxidationhasattractedincreasinginterestsbecauseitisasimple，qulcLandenvironmentallyfriendlyprocess．ManyreportedinvestigationsfoclIsedonthemodificationofPt／C谢tlltheadditionofpromoterlikebismuth,thalliumandplatinum．Aluminum,asthesuppor

6、t,issafertotheenvironmentandCanbemoreeasilyseparatedfromtheproduct,comparedwiththeactivecarbon．Thesemetal—loadedcatalystsaregenerallyreducedwithhazardouschemicals．Itisnecessarytodevelopagreenmethodtoreducecatalystwi也lowcost．Inthiswork,aglowdischargeplasmatreatmenthasbeenutilize

7、dtoreducePd／A120a，whichleadstoanewandgreenreductionmethodformetal—loadedcatalyst．Theresultedcatalystwasappliedfortheoxidationofglucose．TheimpregnatedPd／A1203WastreatedwitllaglowdischargeplasmaandcharacterizedbyTEM，XPS，XRDandAFM．Itisfoundthattheimpregnatedmetalionsarereducedinto

8、metallicPd，indicatingthattheglowdischargeplasmatreatme