乙醇蒸汽重整制氢pdal,2o,3催化剂的研究

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1、霈飘⑧天毕大謦硕士学位论文．岬J-■_■一II■_■_■r●-_■L■J■学科专业：化学工艺作者姓名：王皓指导教师：马新宾教授工潍—L出ZⅡ去^L盯白中文摘要随着燃料电池技术的发展，氢气作为一种洁净的能源不断受到关注。生物质乙醇蒸汽重整路线不仅是一种绿色的工艺路线而且提供了新的制氢途径，因此受到广泛的关注。本论文对乙醇蒸汽重整制氢Pd系催化剂体系进行了研究，重点考察了Pd／A120a催化剂Pd负载量和反应温度对催化性能的影响。反应体系的主、副产物的定性分析表明，反应组成包括乙醛、丙酮、一氧化碳、二氧化碳、甲烷、乙烷、乙烯。根据组成推断出

2、反应历程。考察了负载型Pd／A1203催化剂乙醇蒸汽重整制氢的催化反应性能。实验表明，在较高的Pd负载量或者较高的反应温度下，可以获得理想的氢气选择性。反应温度为750。C时，1wt％Pd／A1203催化剂对氢气的选择性可以达到110％。5wt％Pd／A1203催化剂在650"C反应温度时，获得了最高的氢气选择性134％。对Pd负载于不同载体的催化剂进行了考察，结果表明在相同反应条件下，Pd／Zr02催化剂表现了良好的催化活性。而Pd／Ce203在抑制乙烯生成方面表现较佳。XRD和XPS表征表明，反应前后催化剂的活性组分均以pdo存在，

3、但是在反应后Pd微晶尺寸有所增加；TGA表征表明，5wt％Pd／A1203反应后催化剂表面的积碳明显低于其他负载量的催化剂；NH3．TPD表征表明，随着负载量的提高，催化剂表面中强酸强度也出现下降的趋势。关键词：乙醇，蒸汽重整，氢气，Pd／A1203催化剂，氧化物载体ABSTRACTTheutilizationsofhydrogenattractmuchattentionallovertheworldduetOtherapiddevelopmentoffuelcelltechnique．Producinghydrogenfrometha

4、nolsteamreformingwouldbeenvironmentallyfriendly．HydrogenproductionbyethanolsteamreformingoverPd-basedcatalystwasevaluated．TheinfluenceofPdloadingandreactortemperatureofthePd／Ah03catalystperformancewasmainlystudied．Theproductsofethanolsteamreformingwereanalyzed．Acetaldehy

5、de，acetone，carbonmonoxide，carbondioxide，methane，ethaneandethylenewereseparatedandqualitativelyanalyzed，respectively．Thereactionmechanismwasconcluded．Thedependenceofthecatalyticactivityandselectivityonreactiontemperature，PdloadingwithA1203wasstudied．HydrogenselectivityWas

6、proportionaltothehighPdloadingorhighreactortemperatureandethanolWascompletelyconvegedevenatrelativelyhi曲temperaturevalues．Hydrogenselectivitiesupto110％wereobtainedattemperaturevaluescloseto750"Cwithlwt％Pd／A120acatalyst．AndHydrogenselectivitiesuptOmaximumvalue(134％1wereob

7、tainedat5wff,4Pd／A1203at650℃reactortemperature．TheeffectofPdoverthedifferentsupportedsolidoxidecatalystsonthereactionactivityWasinvestigated．TheevaluationresultsshowedthatthereWasasignificantincreasingonthecatalystactivitywhenZrOzwasused．However，ethyleneWaseffectivelyres

8、仃ainedbyPd／Ce203catalyst，ThecharacteristicanalysisbyXRD，XPS，TGAandNH3一TPDshowedthatthenatureofPdocataly