负载型和掺杂型纳米tio,2制备及可见光催化性能研究

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1、天津大学硕士学位论文负载型和掺杂型纳米TiO<,2>制备及可见光催化性能研究姓名：汪群申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：姜忠义20070101摘要纳米Ti02光催化活性高、化学稳定性好、无毒、光量子效率高，广泛用作降解水中污染物的光催化剂，但它在非均相催化反应中易团聚、难回收以及在可见光下光催化效率低等问题，限制其工业化应用。本论文以提高Ti02在可见光下的光催化活性且易于从反应体系中分离为出发点，制备了Ti02一MWNTs复合材料以及C—Ti02和Ag／C．Ti02多孔网络材料，并以在可见光下降解亚甲基蓝(MB)为反应模型，考察了

2、材料结构对光催化活性的影响。以酸化后的多壁碳纳米管为载体，用包覆～水热法制备了Ti02．MWNTs复合催化剂。复合催化剂中Ti02含量大约为30％，TEM、HRTEM、FTIR和XPS证明Ti02纳米粒子以共价健附着在MWNTs的外壁上。MWNTs能有效抑制Ti02纳米粒子团聚和板钛矿的形成，同时由于MWNTs的强吸附性造成MWNTs和Ti02表面浓度差异，MB分子更易于从MWNTs表面扩散至UTi02表面，从而使材料的光催化活性得到显著提高。包覆一水热法为在温和条件下制备Ti02．MWNTs类似的复合材料提供了一种通用方法。以鸡蛋壳膜为模

3、板，用改进的溶胶一凝胶法制备了碳掺杂的Ti02纳米多孔材料。SEM和TEM表明该材料是由直径约为10．15am的纳米粒子构成Ti02纤维，然后由相互交联的纤维构成的多孔网络结构，但与原模板相比，Ti02纤维和孔都有一定的收缩，而且煅烧时间越长，收缩越严重。通过控制煅烧时间的长短，可以得到掺杂量不同的C．Ti02催化剂。XPS表明样品中的碳是以活性炭和碳氧化合物形式存在的，并且形成一种复合层覆盖在Ti02颗粒表面，提高了对反应物的吸附性，利于电子的传递；而且增强了Ti02对400"'700nm区间内可见光的吸收，使Ti02在可见光下的光催化活

4、性得到很大提高。银纳米晶／碳共掺杂的Ti02纳米多孔材料，具有和模板类似的结构，有稍微的收缩现象，表明在Ti02结晶过程中，Ag粒子能抑制纤维的收缩。TG分析表明：在除去模板过程中，Ti02纳米粒子能促进鸡蛋壳膜的分解，而Ag粒子起相反作用。Ag纳米晶和活性炭共掺杂，能极大增强Ti02对可见光的吸收(能吸收60％左右400"--600nm区间的可见光，50％左右600""1100am区间的可见光)。而且复合碳层和Ag粒子改变了催化剂表面性质，提高了对反应物的吸附性。此外，银粒子可作为电子捕获剂，能有效抑制光生载流子的复合。碳和Ag纳米粒子的

5、协同作用，使Ag／C．Ti02复合材料在可见光下的光催化活性得到显著提高。关键词：Ti02，碳纳米管，包覆～水热法，模板法，碳掺杂，银，光催化ABSTRACTTitaniumdioxide(Ti02)hasbeenextensivelyemployedasheterogeneousphotocatalystsforthedegradationofmanykindsofcontaminantsinwater,becauseofitsstrongoxidizingpower,lowcost，chemicalinertnessandlong—te

6、rmphotostability．However，therearetwoseriousproblemsobstructingitslarge-scalecommercialapplication：oneisitslowphotocatalyticactivityundervisiblelight；theotheristheaggregationamongnanoparticlesandtrickyseparationfromreactionsystem．Inthisdissertation，withtheaimofenhancingthep

7、hotocatalyticactivityofnano-Ti02undervisiblelightandfacilitatingtheseparationofphotocatalystfromreactionsystem，Ti02一MWNTsnanocompositesandC-dopedTi02andAg／C-Ti02compositeswithmacroporousnetworkhadbeenprepared．Theenhancedphotocatalyticactivityofas-preparedphotocatalystsWasp

8、robedbyphotodegradationreactionofmethyleneblueundervisible—lightirradiation．Ti02-MWNTscom