探析沸石分子筛上四甲苯异构化反应的研究

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1、黑龙江大学硕士学位论文沸石分子筛上四甲苯异构化反应的研究姓名：殷丽娜申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：韩大维20100603’中文摘要Clo重芳烃中含有大量的混合四甲苯组分，所以采用四甲苯异构化法合成均四甲苯的工艺路线可行。由于Hp分子筛独特的拓扑结构，使其具有适度的酸性和催化择形性。在催化反应中，表现出不易结焦，催化活性高等优点广泛应用到石油化工领域中。：．。．本文研究了以混合四甲苯为原料生产均四甲苯的工艺流程，异构化反应试验采用Hp分子筛催化剂，在固定床微型反应实验装置上进行。考察了反应温度、反应压力

2、、体积空速等实验条件对四甲苯异构化反应的影响。得到了最佳工艺条件：反应温度250℃"-'260℃，反应压力2．0MPa,--,2．5MPa，体积空速1．4h-1～2．Oh"1。分别采用离子交换、化学液相沉积对Iql3分子筛进行了改性研究，采用XRD、Py-Ⅱt、N2物理吸附和NH3．TPD等分析手段对Hp分子筛改性前后的结构和酸性质进行了表征，评价了改性前后Hp分子筛对四甲苯异构化合成均四甲苯的催化反应性能，研究了不同改性方法对HD分子筛的孔道结构特性、酸性和催化性能的影响规律。分别用Cu2+、M06+和M92+

3、建J-Hp分子筛进行离子交换改性。研究结果表明，Cu寸、M06+、M92+交换改性可以调变Hp分子筛的孔结构特性、酸量及酸强度，在一定程度上均提高了四甲苯异构化反应的催化活性和均四甲苯的选择性及收率。分别用NiO、P205以及二者共同对n13分子筛进行化学液相沉积改性。研究结果表明，负载氧化物的Hp分子筛骨架结构未被破坏，氧化物覆盖了分子筛的强酸中心，重新优化了分子筛上B酸与L酸中心的分布。适量的NiO、P20s以及二者共同沉积改性后HD分子筛催化剂显示出较好的催化性能，偏连四甲苯的转化率，均四甲苯的选择性和收率

4、都有不同程度的提高。关键词：HD分子筛；异构化；偏连四甲苯；均四甲苯；离子交换；黑龙江大学硕士学位论文AbstractCloaromatichydrocarbonscontainsalotofmixedtetramethylbenzene．SoitisfeasibletosynthesisofdurenebYmixedtetramethylbenzeneisomerization．Hpzeolitehasmoderateacidity,goodthermalstabmtyandshapeselectivitybe

5、causeofuniquestructure．HBisshowedhardcoking，hi曲catalyticactibityinthecatalyticreactionwhichisusedpetrochemicalindustry．Thispaperpresentedanewprocessforproductionofdurenefrommixedtetramethylbenzene．Thecatalyzedisomerization、航ththepresenceofhydrogenoccuredoverH

6、13zeoliteinthefixed-bedmicroreaetorexperimentaldevice，whichusedmixedtetramethylbenzeneasrawmaterials．Theeffectsofreactiontemperature，reactionpressureandvolumespacevelocityonthecatalyticwereinvestigated．Theexperimentalresultsshowthatatthereactionconditionsof25

7、0℃～260℃，2．OMPa～2．5Ⅷa'1．4h"l～2．Oh"1．Inthispaper,ionexchangeandthechemicalliquiddepositionmethodwereusedtomodifyH13zeolite．AnalyticaltechniqueincludingXRD，r’-m,N2physisorptionandNH3-TPDwereusedtocharacterizethestructureandacidityofHpzeolitebeforeandaftermodific

8、ation．Catalyticperformanceofzeolitewereevaluatedbytheisomerizationofmixedtetramethylbenzeneforsynthesisofdureneinthefixed-bedmicroreactorexperimentaldevice．Theruleofdifferentmodifiedmetho