探析贵金属芳烃加氢催化剂的制备及应用研究

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1、存悬⑧天津大摹中国近代第一所大学硕士学位论文_n■睡U■0-爿

2、强哪■■¨P__学科专业：化茔工艺作者姓名：王建伟指导教师：鲞焦遗塾攫工÷击上g‘【Ⅱ日9^■m≥2005年12月摘要近年来，石油馏分脱除芳烃的问题受到越来越多的重视。芳烃含量高会导致燃料质量下降，柴油十六烷值降低．喷气燃料烟点增高及污染严重等问题。各国相继制订法律限制柴油中芳烃的含量。于是激发了人们对新型芳烃饱和催化剂及工艺过程的探索。目前，研究较多的催化剂有两种：负载型金属硫化物催化剂及负载型贵金属催化剂，与之对应的工艺分别为一段法工

3、艺和两段法工艺。后者的脱芳烃深度明显优于前者，但后者对原料中S、N化合物极为敏感，提高其抗硫性是该催化剂的研究重点。本文对前人文献进行了详细的分析归纳，文献中对可用于贵金属催化剂载体的固体酸载体进行了大范围的筛选，并且普遍认为：沸石类载体中。以Y沸石，尤其是超稳Y沸石作为贵金属催化剂载体时性能较佳；非沸石类载体中，以无定形硅酸铝较佳。本文在对前人工作充分肯定的基础上，选择了两种技术成熟的商品化超稳Y沸石：USY和SSY，及一种无定形硅酸铝作为贵金属催化剂载体进行研究。获得了一种抗硫性及加氢脱芳烃活性较

4、好的贵金属催化剂Pd／SSY。并对该催化剂的制备条件进行了优化，研究表明，以氯钯酸为活性组分的前驱体，采用等体积漫渍法负载活性金属，金属最佳负载量为2wt．％，5000C焙烧，4500C还原时，Pd／SSY催化剂的抗硫性及加氢活性较佳。通过色质联用，在对加氢产物进行定性分析的基础上，提出了甲苯的加氢网络，并指出贵金属催化剂上甲苯主要发生三种反应：加氢反应、歧化反应、异构化反应。在固定床反应器上，以最佳催化体系对模型原料进行工艺条件的优化，获得最佳工艺条件为：反应温度2200C，反应压力4．2MPa，空

5、速2．7h～，氢烃比500I．几。在此最佳工艺条件下考察了催化剂的抗硫水平，模型原料中硫含量500ppm时，甲苯的加氢转化率为80．3％，说明催化剂对原料的适应较好。，以最佳催化体系，在最佳工艺条件下，对含硫量189ppm的实际航煤RP．3进行加氢脱芳烃，结果表明，可将RP．3中芳烃含量降低到5．2％。关键词：贵金属催化剂脱芳烃抗硫性加氢精制航煤RP一3ABSTRACTRecently,aromaticsaturationindistillatefractionshasreceivedconsider

6、ableattention．Ahigharomaticcontentisassociatedwithpoorfuelquality,givingalowoctanenumberindieselfuelandahighsmokepointinjetfuel，andotherenvironmentalproblems．Newlegislationhasbeenintroducedinmanycountriestolimitaromaticcontentindieselfuel．Andthishasledt

7、onewcatalystandprocessdevelopmentsforaromaticsaturation．Now,therealetwomajorkindofcatalystinresearching：supportedmetalsulfidecatalystandsupportednoblemetalcatalyst，andtheprocessincorrespondencearesingle—andtwo—stage，respectively．Thelatteroneissuperiorto

8、theformerinthedepthofaromaticsaturation，butitissensitivetoS·andN-containingcompoundsinfeedstock，thus，itisimportanttoimprovethesulfurtoleranceofthiscatalyst．Otherspapershadbeenstudiedcarefully．Inotherswork，lotsofkindsofsolidacidusedasthecarriersofnobleme

9、talaromatichydrogenationcatalystshadbeencarnpared．Andacommonconclusionhadbeenmadethat，forzeolitecarriers，y-typezeolite，especiallytheultra-stableY-typezeolites，andfornonzeolitecarriers，theamorphoussilicaalumina,showedbetteractivit