金(ⅰ) 膦—硫混合配体配合物的合成与催化光降解芳基污染物性能研究

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1、系例SOOCHOWUNIVERSITY硕士学位论文论文题目金⑴/膦•"硫混合配体配合物的合成与催化光降解芳基污染物性能研究亓海啸研究生姓名任志刚指导教师姓名化学专业名称催化剂设计与合成研究方向2015年5月论文提交日期苏州大学学位论文独创性声明本人郑重声明；所提交的学位论文是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果•除文中已经注明引用的内容外，本论文不含其他个人或集体已经发表或搡写过的研究成果，也不含为获得苏州大学或其它教育机构的学位证书面使用过的材料，对本文的研究作出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确

2、方式标明•本人承担本声明的法律责任罾论文作者签名.听每嗦B期容XU苏州大学学位论文使用授权声明本人完全了解苏州大学关于收臬、保存和使用学位论文的规定，即：学位论文著作权归I!苏州大学《本学位论文电子文档的内容和纸质论文的内容相一致•苏州大学有权向国家图书馆、中国社科院文献信息情报中心、中田科学技术倌息研究所（含万方数据电子出叛社)、中国学术期利（光盘肤〉电子杂志社送交本学位论文的复印件和电子文档，允许论文被查阅和借阒，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存和汇编学位论文，可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进

3、行检索.涉密论文口祥位论文肩在年月解密后适用本规定。W密论文“论文作者签名：咁海嘯—日期:导师签名：日期》^金(I)/膦-硫混合配体配合物的合成与催化光降解芳基污染物性能研究中文摘要中文摘要近年来，含金材料以其在光催化有机反应、光催化水裂解制氢气以及光催化环境污染物的转化等方面的广泛应用而备受关注。在光催化环境污染物的转化方面，目前主要使用金纳米材料为催化剂，而使用金配合物的报道极少。本论文选择P-S混合配体N,N-二(二苯基膦甲基)-氨基-硫脲（dppatc）与金盐反应得到了两个结构不同的配合物，研究了这两个配合

4、物催化光降解水体中硝基类及偶氮类污染物的性质。主要内容如下：1）对含金材料在光催化有机反应、光催化水裂解制氢气以及光催化污染物的转化等方面的应用进行了综述。金配合物可以光催化有机偶联反应，而金纳米粒子以及金纳米复合材料可以被广泛应用到光催化有机氧化反应，光催化水裂解制氢气以及光催化环境污染物的转化等各个方面。说明含金材料对光有较好的吸收并且可以被用作光催化剂。2）以dppatc与HAuCl4·4H2O通过溶剂热反应在80°C和115°C下分别得到配合物[Au2(dppatc)2]Cl2(1)和[Au2(dppmt)

5、2]n(2)，dppmtH=(diphenylphosphino)methanethiol)。通过元素分析、红外、固体紫外、核磁、热重、PXRD2+和X-射线单晶衍射对产物1和2进行了表征。1含有一个[Au2(dppatc)2]双核阳离子结构；而2具有由Au…Au作用相连而成的一维链状结构。2结构中的配体dppmt为dppatc原位转化生成。3）以配合物1和2作为催化剂，研究了它们催化光降解水溶液中硝基苯、对硝基苯酚和2,4-二硝基苯酚等硝基类污染物的性能。降解反应符合零级反应动力学。三种硝基类化合物以92-96%

6、的产率转变为CO2和H2O。配合物1比配合物2表现出更好的光催化效果。它们在光降解反应中都很稳定，经过5轮循环后，催化效率没有明显的降低。催化光降解反应的机理是羟基自由基机理。4）以配合物1和2作为催化剂，研究了它们催化光降解水溶液中对氨基偶氮苯等10种偶氮染料类污染物的性能。这些偶氮染料可在40-180min之内被完全氧化为CO2和H2O。催化光降解反应同样遵循零级反应动力学方程。反应得到的CO2的产率+-2-为88~98%。大部分氮原子和硫原子转变为NH4、NO3以及SO4，证明了偶氮类染料已经被氧化为无害的无

7、机离子。I中文摘要金(I)/膦-硫混合配体配合物的合成与催化光降解芳基污染物性能研究关键词：金配合物；膦-硫混合配体；光降解；光催化；芳基污染物作者：亓海啸指导教师：任志刚教授II金(I)/膦-硫混合配体配合物的合成与催化光降解芳基污染物性能研究英文摘要Twogold(I)complexesderivedfromP-Shybridligands:synthesisandcatalyticperformanceinthephotodegradationofaromaticpollutantsAbstractInrec

8、entyears,Au-containingmaterialshavereceivedmuchattentionfortheirphotocatalysisapplicationsinorganicreactions,hydrogenproductionbywatersplittingandtheconversionofenvironmentalpollut