camg_2基合金储氢性能及氢化物水解特性

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1、硕士学位论文CaMg2基合金储氢性能及氢化物水解特性作者姓名段若明学科专业材料加工工程指导教师欧阳柳章教授所在学院材料科学与工程学院论文提交日期2015年4月HydrogenStoragePropertiesofCaMg2BasedAlloysandHydrolysisPerformancesofCorrespondingHydridesADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate:DuanRuomingSupervisor:Prof.OuyangLiuzhangSouthChinaUniversityofTechnologyGuan

2、gzhou,China分类号：TG139学校代号：10561学号：201220116599秘密：公开华南理工大学硕士学位论文CaMg2基合金储氢性能及氢化物水解特性作者姓名：段若明指导教师姓名、职称：欧阳柳章教授申请学位级别.•工学硕士学科专业名称：材料加工工程研究方向：纳米功能材料论文提交日期：2015年4月扣日论文答辩曰期：2015年6月4曰学位授予单位：华南理工大学学位授予曰期：年月曰答辩委员会成员.•主席：來筚委员-雜、欲細轉碑华南理工大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外，本论文不包含任何其

3、他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。作者签名：曰期：2^1年《月6曰学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，艮P:研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属华南理工大学。学校有权保存并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许学位论文被查阅（除在保密期内的保密论文外）；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。本人电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。本学位论文属于：□保密，在____

4、年解密后适用本授权书。钇不保密，同意在校园网上发布，供校内师生和与学校有共享协议的单位浏览；同意将本人学位论文提交中国学术期刊(光盘版）电子杂志社全文出版和编入CNKI《中国知识资源总库》，传播学位论文的全部或部分内容。(请在以上相应方框内打“V”）曰期«日期:财/•幺电子邮箱：联系地址(含邮编）:摘要在诸多制氢方法中，水解制氢由于原材料广泛、产氢量大、氢气纯度高、对环境危害小等优点而被认为是最有前景的制氢方法之一。其中MgH2水解放氢具有高达15.2wt.%的产氢量，反应条件温和、副产物对环境友好等优点，但其产物Mg(OH)2在反应过程中形成一层钝化膜阻止了反应的进一步进行，同时MgH2的

5、制备在高温下进行，成本和能耗高。本文采用感应熔炼法制备了一系列CaMg2基的储氢合金，研究了CaMg2基合金的制备工艺、储氢性能及对应氢化物的水解性能。研究表明，通过感应熔炼用Ni取代部分Mg制备的成分为CaMg1.9Ni0.1的合金，相比未取代的CaMg2合金，其吸氢温度显著降低，同时通过动力学性能获得很大改善，吸氢激活能显著降低，研究其合金的PCI曲线得到了吸放氢反应的基础热力学数据。结合XRD、SEM、EDS检测表明，CaMg1.9Ni0.1合金首次吸氢后氢化产物为未知相且发生含Ni相的聚集现象。发现CaMg1.9Ni0.1合金对应的氢化物具有十分优异的水解性能。研究结果表明，合金元素

6、Ni的引入能明显改善CaMg2合金的吸氢性能，实现了CaMg1.9Ni0.1合金的室温氢化。CaMg1.9Ni0.1合金不需要经过活化处理，在25°C、5MPa的氢压下保持15个小时后，合金吸氢量能达到4.5wt.%。吸氢前该合金主要以CaMg2相为主，吸氢后得到未知相氢化物相。用JMAK方程拟合了25°C、40°C、60°C、80°C温度下CaMg1.9Ni0.1合金的吸氢动力学曲线，表明合金的吸氢激活能为39.7kJ/molH2，数值与LaNi5的接近；吸氢样品在-1300°C、320°C、340°C和360°C下的脱氢PCI曲线得出其脱氢的焓变为-96.7kJ·mol，-1-1熵变ΔS

7、为-167.2J·mol·K。将首次氢化的CaMg1.9Ni0.1合金的产物（CaMg1.9Ni0.1Hx）在常温下与去离子水进行水解动力学测试，发现CaMg1.9Ni0.1_H3.72仅12分钟就产出其理论容量的94.6%，产-1-1氢量为1053mL/g，前20分钟平均产氢速度就达到了53mL·min·g，而氢化程度更高的CaMg1.9Ni0.1_H4.97仅7分钟就产出1036mL氢气，达到其理论容量的