tio_2-pt-bivo_4三元复合催化剂的制备及光催化性能研究

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1、研究生学号2012102303密级.'_i^n6fTiOj^t-BiVG^co^iposttephotocatalystsandtjiekr:麵參艰3歌華_餘,,:二犷,麵擎變^谈独创性声明本人郑重声明:所提交的学位论文是本人在导师指导下独立进行研宄工作所取得的成果。据我所知,除了特别加以标注和致谢的地方外,论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研宄成果。对本人的研究做出重要贡献的个人和集体,均己在文中作了明确的说明。本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名:mjlJU学位论文使用授权书本学位论

2、文作者完全了解东北师范大学有关保留、使用学位论文的规定,即:东北师范大学有权保留并向国家有关部门或机构送交学位论文的复印件和电子版,允许论文被查阅和借阅。本人授权东北师范大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编本学位论文。(保密的学位论文在解密后适用本授权书)指导教师签曰学位论文作者毕业后去向:工作单位:______________电话:通讯地址:_____________邮编:学校代码:10200研究生学号:2012102303分类号:

3、X32密级:无硕士学位论文TiO2-Pt-BiVO4三元复合催化剂的制备及光催化性能研究DesignofTiO2-Pt-BiVO4compositephotocatalystsandtheirphotocatalyticperformance作者:邱月指导教师:袁星教授一级学科:环境科学与工程二级学科:环境科学研究方向:环境化学学位类型:学术硕士东北师范大学学位评定委员会2015年5月摘要半导体光催化降解有机污染物是当前最具有应用前景的污染控制技术。在众多半导体材料中,TiO2因化学性质稳定、价廉

4、、无毒等优点成为了目前应用最广泛的光催化剂。但是作为一种宽禁带半导体(Eg=3.2eV),TiO2对可见光的利用率低,且光生电子-空穴容易复合,限制了其进一步应用。BiVO4是一种新型可见光响应的窄带半导体,但是单一的BiVO4仍然存在光生电子-空穴对易复合的缺点。本文采用液相沉积法、光还原法和金属有机物分解法,设计制备了基于Z体系的、具有紫外-可见光响应的TiO2-Pt-BiVO4三元复合膜催化剂。通过SEM、UV-VisDRS、XRD、XPS、TEM、ICP-AES等测试方法对TiO2-Pt-

5、BiVO4复合膜的光吸收特性、组成、表面形貌、晶体结构等进行表征。研究发现,TiO2-Pt-BiVO4纳米复合膜特点如下:Pt和BiVO4均成功沉积到TiO2上;复合催化剂中TiO2为锐钛矿相,Pt为金属态,BiVO4为单斜白钨矿相,并表现为纳米颗粒状;复合催化剂相对于纯TiO2,由于吸收波长的明显红移,提高了太阳光利用率。本研究同时考察了TiO2-Pt-BiVO4三元复合膜催化剂制备过程中光还原沉积Pt使用氯铂酸溶液的浓度,BiVO4镀膜次数及光催化反应条件(溶液pH值,污染物初始浓度)对TiO

6、2-Pt-BiVO4三元复合膜光催化降解目标污染物罗丹明B、双酚A和2-氯苯酚的影响,确定TiO2-Pt-BiVO4三元复合膜催化剂的最佳降解条件。研究发现:(1)当光还原沉积Pt使用氯铂酸的浓度为5μM,BiVO4镀膜次数为一次时,获得的TiO2-Pt-BiVO4三元复合膜对三种目标污染物表现出最好的光催化活性。(2)污染物初始浓度越大,光催化降解效率越低。(3)罗丹明B和2-氯苯酚在酸性条件下更有利于降解,而双酚A在弱碱性环境下降解效果最好。通过自由基捕获实验初步研究了TiO2-Pt-BiVO

7、4三元复合膜光催化降解双酚A过程中电子-空穴的产生、迁移、转化途径和起到催化作用的主要活性基团。研究发现:复合催化剂中起主要作用的是来自超氧自由基的羟基自由基,且自由基应主要来源于TiO2的导带电子。故实际发生的电子转移反应可能是BiVO4的导带电子转移到Pt纳米粒子上,而TiO2的导带电子与分子氧反应,生成超氧自由基及羟基自由基。与此同时,TiO2的价带空穴可快速迁移到Pt粒子上,实现Pt的再生,而BiVO4的价带空穴可直接氧化污染物,提高光催化降解效率。关键词:TiO2-Pt-BiVO4;紫外

8、-可见光响应;光量子效率IAbstractThesemiconductorphotocatalysisfororganiccontaminatesdegradationisconsideredasoneofthemostpromisingpollutioncontroltechnology.Amongvariousphotocatalysts,TiO2isthemostwidelyusedduetoitshighchemicalstability,easyacquisition,l

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