聚丙烯腈基碳材料的制备及其电化学性质研究

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1、上海应用技术大学硕士学位论文第I页聚丙烯腈基碳材料的制备及其电化学性质研究摘要多孔碳材料具有大的比表面积和孔体积，容纳的离子量大，超强的导电性能等优点，被广泛应用于超级电容器和燃料电池等领域。但是单独的碳材料存在自由电荷传递密度较低和电化学性能较差等问题。因此，为了改善上述问题，对多孔碳材料进行杂原子的掺杂引起了研究者们的广泛关注。本论文主要研究了对聚丙烯腈碳材料进行杂原子的掺杂，提高其电化学性能。具体研究内容如下：（1）我们使用商业上易于获得的单体(丙烯腈和甲基丙烯酸甲酯)，通过自由基聚合法制备S/N共掺杂多孔碳。使用升华硫共混和氨气活化来合理控制多孔碳的S/N比。所制备的

2、S/N掺杂多孔碳表现出高达681m2g-1的高比表面积，N和S含量分别高达4.9％和0.9％。作为碱性介质中的电催化剂，这些多孔碳表现出高的电催化活性，半波电位高达0.825V，电子转移数为3.9，同时对甲醇也具有良好的耐受性。作为Zn-空气电池的空气阴极，多孔碳在17.4mAcm-2下显示出10.7mWcm-2的功率密度。这项工作表明，S/N共掺杂多孔碳材料作为氧还原反应(ORR)和Zn-空气电池的高效电催化剂的潜力巨大。（2）通过控制包裹在聚丙烯腈(PAN)表面聚苯胺(PANi)的浓度来制备PAN/PANi复合纳米纤维，然后在高温碳化下制备高氮含量的N掺杂多孔碳纳米纤维(

3、PP)。所获得的PP材料具有合适的氮含量，大比表面积和良好的导电性等优点。如预期的那样，作为电极材料的PP-3在0.5Ag-1的电流密度下表现出332.6Fg-1的高比电容。特别地，对于PP-3所制备的柔性固态超级电容器在0.288kWkg-1下提供10.0Whkg-1的高能量密度，并且在电流密度在5Ag-1下循环3000次后还具有良好的循环稳定性，仍然有92.5％的电容保持率。因此，作为柔性固态超级电容器的电极材料可能在便携式和柔性电子器件中具有潜在的应用。关键词：聚丙烯腈；掺杂多孔碳；氧还原反应；超级电容器第II页上海应用技术大学硕士学位论文PreparationandE

4、lectrochemicalPropertiesofPolyacrylonitrile-basedCarbonMaterialsAbstractPorouscarbonmaterialshavelargespecificsurfaceareaandporevolume,accommodatinglargeamountofions,superconductiveproperties,etc.,arewidelyusedinsupercapacitors,fuelcellsandotherfields.However,individualcarbonmaterialshavepr

5、oblemsoflowfreechargetransferdensityandpoorelectrochemicalperformance.Therefore,inordertoimprovetheaboveproblems,researchershavedrawnmuchattentionbydopingheteroatomsintoporouscarbonmaterials.Inthisdissertation,theheteroatomdopingandimprovingtheelectrochemicalperformanceofpolyacrylonitrileca

6、rbonmaterialsweremainlystudied.Thespecificresearchcontentsareasfollows:(1)WehavepreparedS/Nco-dopedporouscarbonbyafree-radicalpolymerizationmethodusingcommerciallyavailablemonomers(acrylonitrileandmethylmethacrylate).Sublimationsulfurblendingandammoniaactivationareusedtorationallycontrolthe

7、S/Nratioofporouscarbon.ThepreparedS/Ndopedporouscarbonsexhibitahighspecificsurfaceareaof681m2g-1,highNandScontentsupto4.9%and0.9%,respectively.Aselectrocatalystsinalkalinemedia,theseporouscarbonsshowhighactivitywithhalf-wavepotentialsupto0.825V,electront