改性玻璃纤维负载复合铁锰铈氧化物低温选择性催化还原no

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1、学校代码：10255学号：2121178硕士学位论文改性玻璃纤维负载复合铁锰铈氧化物低温选择性催化还原NOLow-temperatureselectivecatalyticreductionofNOwithcompositeFe-Mn-CeoxidesupportedonmodifiedGlass-Fiber专业名称：供热、供燃气、通风及空调工程姓名：曹伟导师：刁永发完成日期：2015年1月东华大学学位论文版权使用授权书学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部

2、门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅或借阅。本人授权东华大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。保密□，在年解密后适用本版权书。本学位论文属于不保密□。学位论文作者签名：指导教师签名：日期：年月日日期：年月日东华大学学位论文原创性声明本人郑重声明：我恪守学术道德，崇尚严谨学风。所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已明确注明和引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发

3、表或撰写过的作品及成果的内容。论文为本人亲自撰写，我对所写的内容负责，并完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：日期：年月日改性玻璃纤维负载复合铁锰铈氧化物低温选择性催化还原NO摘要氮氧化物（NOx）是形成酸雨的主要污染物之一，随着经济的发展，我国能源消耗增大，NOx的排放也持续增加，随着我国对氮氧化物的排放标准的日益严格，烟气脱硝作为控制NOx的方法之一，成为大气污染控制的研究重要课题。选择性催化还原（SCR，SelectiveCatalyticReduction）技术作为目前最好

4、的烟气脱硝方法，其成熟可靠、脱氮效率高性价比高，因此受到广泛的应用。但是，目前现有的催化剂必须在高于350℃操作，在反应过程中催化剂容易中毒，SCR系统布置存在困难等问题。低温SCR催化剂的开发有利于将SCR系统装置布置在脱尘脱硫装置之后，并有效的削减操作成本。本课题组在前期的工作中研制出可以对过滤材料上进行负载Ce和Mn的复合金属氧化物，该催化剂用于低温NH3选择性催化还原NO，同时，可用在脱硝的同时脱除烟气中的颗粒物。为此，本工作的主要方向为研究和开发新型的低温高活性和抗毒性的基于Mn基的过滤材

5、料的催化剂。本文选取了能够耐高温的无机滤料用玻璃纤维和活性炭纤维作为制备催化剂的载体，并通过对玻璃纤维和活性炭纤维进行改性，以便能够达到最好的负载效果。选取玻璃纤维负载复合金属氧化物催化剂，进行了一系列的表征实验：比表面积（BET）、扫描电镜（SEM）、IX射线实验（XRD）和傅里叶红外衰减全反射光谱法（ATR-FTIR)。在对玻璃纤维和活性炭纤维成功的改性之后，采用浸渍法制备了Fe-Ce-Mn/GF和Fe-Ce-Mn/ACF研究了Fe的添加对催化剂活性的影响，选择出最佳负载量。进一步针对最佳负载量

6、的Fe-Ce-Mn/GF，考察了各种不同的操作条件（反应温度、进口NO浓度、O2含量、NH3浓度）对两种催化剂活性的影响。研究结果表明，Fe的添加能够显著的提高两种催化剂的低温SCR性能，对于玻璃纤维负载金属氧化物，在Fe:Ce:Mn摩尔比为2:1:5时具有最佳的活性。最优的催化剂Fe-Ce-Mn/GF在150℃时，在模拟烟气条件下，NO的脱除效率达到88.49%。此外，针对最佳摩尔比的Fe-Ce-Mn/GF催化剂，本文还系统的研究了温度、进口NO浓度、O2含量、NH3的浓度等操作条件对Fe-Ce-

7、Mn/GF催化剂活性的影响，为该技术的工业化应用提供研究基础。实验结果表明：在实验温度范围内，NO的脱除效率随着温度的升高逐渐增大，当温度达到150℃后，达到最佳的脱除效率；进口NO浓度升高时，NO的脱除效率出现缓慢的下降；O2的存在能够较大的促进催化剂的脱除效率，最佳氧气浓度为5%左右。当NH3/NO比值小于1.1时，NO的脱出效率随着比值的增加而增大，当NH3/NO比值大于1.1后，NO的脱除效率增加趋于平缓，因此，NH3/NO比值保持在1.1～1.2之间比较合理。最后本文对最佳摩尔比的Fe-C

8、e-Mn/GF催化剂进行了脱硝动力学研究，通过实验并结合计算对Fe-Ce-Mn/GF催化剂作用下非均相NO氧化动力学进行了研究。II关键词:Fe-Ce-Mn/GF；玻璃纤维；低温SCR；NOIIILOW-TEMPERATURESELECTIVECATALYTICREDUCTIONOFNOWITHCOMPOSITEFe-Mn-CeOXIDESUPPORTEDONMODIFIEDGLASS-FIBERABSTRACTNitrogenoxides(NOx)istheform