改性钙基吸收剂捕集co_2so_2反应特性研究

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1、改性钙基吸收剂捕集CO2/SO2反应特性研究重庆大学硕士学位论文（学术学位）学生姓名：张雷指导老师：张力教授专业：动力工程及工程热物理学科门类：工学重庆大学动力工程学院二O一五年五月CyclicadsorptioncharacteristicofmodifiedsorbentsforCO2/SO2captureAThesisSubmittedtoChongqingUniversityinPartialFulfillmentoftheRequirementfortheMaster’sDegreeofEngineeringbyZ

2、hangLeiSupervisedbyProf.ZhangLiSpecialty:PowerEngineeringandEngineeringThermophysicsCollegeofPowerEngineeringChongqingUniversity,Chongqing,China.May,2015中文摘要摘要CO2的减排对于缓解全球温室效应有着至关重要意义。在CO2的各种捕集方法中，利用钙基吸收剂对CO2进行脱除是有效的方法之一。在考察合成钙基吸收剂吸收性能时，需要考虑有SO2存在时，同时吸收CO2/SO2循环反应特

3、性。在动力学分析方面，合成钙基吸收剂在吸碳过程中快速反应和慢速反应的动力学以及其在硫化反应和直接硫化反应中的动力学分析都有待进一步分析。针对上述问题展开科学研究，对于钙基吸收剂循环捕集CO2/SO2奠定基础，具有重要的学术意义和应用价值。本文利用湿法混合-煅烧法将具有丰富氧空位的氧化物（CeO2、ZrO2）掺杂到CO2钙基吸收剂中，并利用热重分析仪（TGA）研究了24种改性钙基吸收剂吸收CO2的循环特性，还研究了添加剂种类、掺杂量、SO2等因素对吸收性能的影响；最后，对改性得到的新型钙基吸收剂进行了吸碳反应、硫化反应以及直接

4、硫化反应进行了宏观动力学分析，获得了新型改性吸收剂在各反应中的反应活化能。研究发现：CeO2散布在CaO晶粒之间可抑制晶粒融合，对吸收剂烧结有一定的阻碍作用；CeO2可明显提高吸收剂在扩散控制阶段对CO2的吸收速率，原因在于CeO2中丰富的氧空位可促进CO2以离子迁移的方式穿过表面产物层到达内部与CaO反应；此外吸收剂中CeO2含量越高，稳定性越强；ZrO2与CaO高温化合成具有高塔曼温度的CaZrO3均匀分散在CaO晶粒间构成稳固的支撑骨架，有效抑制了吸收剂烧结。烟气中SO2的存在将严重阻碍吸收剂对CO2的捕集。吸收剂CG

5、-1/5CE、CL-1/5ZR的CO2吸收能力随循环数增加而降低，其SO2累计吸收能力却随着循环数的增加而升高。结合实验数据和Arrhenius方程对吸碳过程快速反应阶段、慢速反应阶段以及硫化反应、直接硫化反应进行动力学分析，获得了各个阶段的反应活化能。本文研究钙基吸收剂的制备及其循环吸收CO2、同时捕集CO2/SO2的循环反应特性，得到了高性能钙基吸收剂，并获得了其在硫化反应和直接硫化反应中的反应活化能，为钙基吸收剂同时捕集CO2/SO2的应用提供了理论支撑和依据。关键词：钙基吸收剂，改性，吸收，CO2/SO2，动力学I英

6、文摘要ABSTRACTItissignificanttoreduceCO2emissionforpreventingglobalwarming.Amongtechnologiesofcarbonemissionreduction,calcination/carbonationreactionisoneoftheeffectivemethods.Fornewsynthesizedsorbents,cyclicreactioncharacteristicforco-captureCO2/SO2shouldbeinvestigat

7、ed.Intermsofdynamicsanalysis,theseparationofrapidandslowreactionstepforcarbonationprocess,carbonationkineticsforcalcium-basedsorbents,andthekineticsofsulfurationanddirectsulfurationshouldbefurtherstudied.Theabovescientificquestionsarefocusedandstudied.Theresultscan

8、providetheoreticalsupportforco-captureCO2/SO2withcalcium-basedsorbents.Ithasimportantacademicandapplicationvales.CaO-basedsorbentswithoxygenvacan