燃煤飞灰负载k~+基吸收剂捕集co_2吸收再生特性研究

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1、学校代码:10225学号:2121174东华大学硕士学位论文DONGHUAUNIVERSITYMASTER’SDISSERTATION燃煤飞灰负载K+基吸收剂捕集CO2吸收再生特性研究CarbonationandRegenerationCharacteristicsofPotassium-BasedSorbentsSupportedbyCoalFiredFlyAshforCO2Capture学科专业：供热、供燃气、通风及空调工程作者姓名：曹杰指导教师：刁永发完成日期：2015.02东华大学学位论文原创性声明本人郑重声明：我恪守学术道德，崇尚严谨学风。所

2、呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已明确注明和引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品及成果的内容。论文为本人亲自撰写，我对所写的内容负责，并完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：日期：年月日燃煤飞灰负载K+基吸收剂捕集CO2吸收再生特性研究摘要碱金属基干法脱除CO2实质是利用碱金属碳酸盐与烟气中的CO2接触并发生化学反应，形成不稳定的盐类，而该类盐在一定的条件下会逆向分解释放出CO2而再生，从而达到将CO2从烟气中分离脱除的目的。与化学溶液吸收法相比，碱金属基干法捕获

3、CO2技术具有反应能耗低、循环利用效率高、对设备无腐蚀、无二次污染等优点，已成为国内外学者研究的热点。本文着重研究了燃煤飞灰负载K+基吸收剂在流化床反应器中捕集CO2的吸收和再生特性。通过对比六方晶系K2CO3和单斜晶系K2CO3的比表面积、孔径和孔容可知，六方晶系K2CO3的微观结构和形貌较好，选定由KHCO3分解而得到的六方晶系K+2CO3作为负载型K基吸收剂的活性组分。通过对载体材料的颗粒形状及光滑度、颗粒粒径分布和成本等方面综合考虑，选用上海闵行电厂燃煤飞灰作为负载型K+基吸收剂的载体材料。新型燃煤飞灰负载K+基吸收剂主要由活性组分、载体材料和

4、粘结剂等组成，其中活性组分为分析纯KHCO3，载体材料为上海闵行电厂燃煤飞灰，粘结剂为泡花碱(液体硅酸钠)，吸收剂的制备步骤主要包括研磨、混合、干燥和煅烧等。通过研究负载率、碳酸化反应温度、碳酸化反应气氛、水蒸汽预处理时间等对其碳酸化反应的影响，得出燃煤飞灰负载K+基CO2吸收剂在流化床中碳酸化反应最佳条件。结果表明，负载率的增加会促进化学反应的进行，增强CO2吸收性能，延长CO2穿透时间，但受限于KHCO3负载率难以提升，以及考虑到吸收剂的耐磨性，负载率I在30%~40%之间较适宜；K+基CO2吸收剂加入水蒸汽预处理后能让吸收剂更充分的与CO2反应，

5、CO2穿透时间比没有加水预处理提高了0.4min，水蒸汽预处理10min，穿透时间为1.53min；碳酸化反应温度会影响反应效果，反应温度过低会降低反应速度，但由于碳酸化反应过程是一个放热反应，温度过高会抑制反应的发生，最佳反应温度为60℃；反应气氛中通入的CO2初始浓度越高，CO2穿透时间越短。通过研究负载率、升温速率、终温以及反应气氛等条件对吸收剂再生反应的影响，得出K+基CO2吸收剂最佳的再生反应条件，同时求取吸收剂在不同情况下的再生反应动力学参数，并分析其特性。结果表明，不同负载率的吸收剂再生反应在100℃开始反应，210℃左右反应结束，在17

6、0℃附近反应最迅速；负载率为35%时，最大转化率最大，为96.7%，分解表观活化能最小，为110.5kJ/mol，此时吸收剂最易分解，再生性能最好；再生反应的进行与升温速率的关系不大，当升温速率达到10℃/min以上时，其CO2的浓度曲线比较接近；当温度达到150℃时，吸收剂均能充分分解，最大转化率均超过95%；温度低于200℃时再生反应受温度的影响较大，温度高于200℃后，终温对再生反应的影响减弱；当将反应气氛中通入H2O时，反应效率明显降低，通入H2O的量越多，反应效果越差，这是因为再生过程中K+基CO2吸收剂中的KHCO3会分解生成CO2和H2O

7、，而且分解反应是一个动态平衡的过程，当再生气氛为H2O时，会使KHCO3的分解反应向逆反应方向进行，不利于K+基吸收剂的再生。关键词：燃煤飞灰；K+基吸收剂；碳酸化反应；再生反应IICARBONATIONANDREGENERATIONCHARACTERISTICSOFPOTASSIUM-BASEDSORBENTSSUPPORTEDBYCOALFIREDFLYASHFORCO2CAPTUREABSTRACTTheessencesofremovingCO2byusingregenerablealkalimetalsorbentsistousealkiali

8、carbonatesaltsmixedwithCO2inthefluegas,andreact