蛋核型负载双金属催化剂的制备及其活性研究

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1、学校代码：10270分类号：062学号：152200762硕士学位论文蛋核型负载双金属催化剂的制备及其活性研究学院：生命与环境科学学院专业：有机化学研究方向：不对称催化研究生姓名：苏彦超指导教师：刘国华教授完成日期：2018年3月上海师范大学毕业论文摘要摘要利用多功能催化剂实现在一锅反应中实现串联反应，可以简化步骤、提高生产效率，因此成为了催化领域的一个研究热点。但是单纯将两种或多种催化剂混合在一起进行催化反应，催化剂之间通常会相互影响，甚至会导致催化剂活性的降低，因此研究探索将催化剂活性位点分离开来的新方法具有非常重要的意义。本论文完成了两部分工作，以蛋核型结

2、构的纳米材料为载体，拓展了两种不同类型的双金属非均相催化剂，期望利用蛋核型材料的结构特点，将两种催化剂分别负载在内核和外壳上，使得催化剂不同的活性中心得以分离，降低两种催化剂之间的相互影响，提升催化剂的性能。1）本文以钯碳纳米粒子为核，在其表面组装含手性二胺-钌催化剂的有机硅层外壳，成功制备了一种蛋核结构的钯碳-手性二胺-钌双金属非均相催化剂，通过对催化剂的结构和形貌等表征，最终确定了所制备的催化剂符合预期的设计目标。随后将该催化剂应用于一锅串联还原苯乙炔基苯乙酮类化合物中，结果表明所制备的催化剂具有较好地催化活性和选择性，另外该催化剂的底物适用范围也比较广，具

3、有一定的实际应用前景。2）本文用温敏聚合物对蛋核型硅材料载体进行表面修饰，然后用金属催化剂功能化，成功制备了一种对温度敏感的蛋核型钯-手性铑非均相催化剂，通过对催化剂的结构和形貌进行表征，确定了所制备的催化剂符合本文的设计预期。该催化剂成功应用于一锅合成不对称联芳醇的反应中，具有较好地催化活性和选择性；另外通过控制反应温度可以控制表面温敏聚合物的收缩和伸展，从而实现对催化过程的控制。最后，催化剂可以通过离心的方法回收、循环使用8次，仍具有较高的催化活性和良好的对映选择性。关键词：蛋核型介孔硅材料；选择性还原；不对称氢转移反应；温敏聚合物；串联反应。IAbstra

4、ct上海师范大学毕业论文AbstractTheuseofamultifunctionalcatalysttoachieveaseriesreactioninaone-potreactioncansimplifythestepsandincreasetheproductionefficiency,andthereforehasbecomearesearchhotspotinthefieldofcatalysis.However,simplycatalyzingtwoormorecatalystsmixedtogether,thecatalystsusuallyin

5、teractwitheachother,andevenleadtoadecreaseintheactivityofthecatalyst.Therefore,itisofgreatsignificancetostudyandexplorenewmethodsforseparatingtheactivesitesofcatalysts.Thisdissertationhascompletedtwopartsofwork,usingyolk-shell-structurednanomaterialsascarrierstoexpandtwodifferenttype

6、sofbimetallicheterogeneouscatalysts.Itisexpectedtoutilizethestructuralcharacteristicsofyolk-shell-structuredmaterialstoloadthetwocatalystsseparately.Thecoreandtheshellenabletheseparationofthedifferentactivecentersofthecatalyst,reducingtheinteractionbetweenthetwocatalystsandimprovingt

7、heperformanceofthecatalyst.1)Inthispaper,palladium-carbonnanoparticleswereusedascores,andanorganosiliconshellcontainingachiraldiamine-indolecatalystwasassembledonthesurface,andayolk-shell-structuredheterogeneouscatalystofpalladiumcarbon-chiraldiamine-anthracenebimetallicwassuccessful

8、lyprepared.T