半焦载fe-ni催化剂的制备及其对生物质催化热解的机理研究

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1、分类号举马学校代码密级等中科在事博士学位论文半焦载催化剂的制备及其对生物质催化热解的机理研究学位申请人：胡沔学科专业：生态学指导教师：肖波教授答辩日期：年月日ADissertationSubmittedinPartialFulfillmentoftheRequirementsfortheDegreeofDoctorofPhilosophyinEngineeringPrepartionandMechanismforCharSupportedFe-NiCatalystsonBiomassCatalyticPyrolysisPh.D.CandidateMianHuMajor：Sup

2、：ervisor独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研宄工作及取得的研究成果。尽我所知，除文中己经标明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的研宄成果。对本文的研宄做出贡献的个人和集体，均己在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：日期：年月乂日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权华中科技大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影

3、印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。保密□，在年解密后适用本授权书。本论文属于不保密“请在以上方框内打学位论文作者签名：指导教师签名：曰期：年月泌日日期：年月日华中科技大学博士学位论文摘要生物质的高效利用一直是广大科研工作者所关注的科学问题。生物质热解气化的主要目的以生产高品质的燃气为主，然而在热解气化过程中，焦油和半焦的产生是不可避免的。焦油的产生一方面会对气化系统造成严重的影响及环境污染问题；另一方面焦油还含有一部分的能量，不加以充分的利用将会导致生物质热解气化效率的降低。而生物质半焦作为一种具有发达孔结构的物质，不仅是一种良好的吸附材料，同时还是一种良好的催化

4、剂载体，具有经济环保性。本文采用松木锯末作为热解原料，松木锯末半焦作为催化剂载体制备半焦基载催化剂，对生物质催化热解过程中的工艺条件如：催化反应温度、金属物质负载量、气相停留时间等对气体产物特性、气体成分的影响展开了相关研宄，同时还考察了催化剂的稳定性。利用表征手段（、、、对催化剂在催化热解反应前后进行了具体的分析，更进一步的解释半焦基催化剂对生物质催化热解的机理；另外还考察了不同催化剂对焦油化学组分的影响。围绕以上内容，本文研宄工作如下：选用木材加工厂的松木锯末作为热解原料，以课题组中试基地用松木锯末气化反应产生的半焦作为催化剂载体，通过对这两种物质进行元素分析和工业分析以

5、及热值的计算，结果表明：松木锯末具有很高的挥发分，半焦具有很高的固定碳两种原料中的主要元素组成均为、和气化出来的半焦具有相当发达的孔结构，其表面积达到；另外，这两种原料的低位热值分别为和通过热分析方法对热解原料进行了热解特性和动力学研宄，其结果表明：锯末的热解可分为三个阶段：第一阶段主要为水分的失去和轻质挥发分的析出；第二阶段为主要热解阶段，挥发分大量的脱除，失重速率高；第三阶段主要为残炭的微弱分解和无机化合物的分解。在动力学研宄上，先建立单步反应模型，将得到的动力学参数进一步用于多步反应之一的分布活化能模型（进行最小二乘法计算迭代初值，其结果表明：在的转化率区间内，松木锯末

6、的平均活化能为较好的符合扩散模型。华中科技大学博士学位论文等转化率方法能够较好地与实验数据吻合，但由于属于单步反应而不可避免地忽略了生物质热解复杂性问题。分布活化能模型（能够避免单步反应模型中热解机理复杂性的问题，通过离散化多个平行一级反应（个一级反应，模拟结果在和曲线上均与实验数据很好吻合。以松木锯末半焦做为载体，利用浸渍法，制备种半焦基催化剂，同时利用、、、等表征手段对最优条件下的催化剂进行研宄分析其结果表明：负载前的生物质半焦比表面积为，经过负载、后，所对应的比表面积减小、孔容和吸附平均孔径减小。的分析对其进行了佐证。同时利用和证明在通过负载后，在催化剂中有铁镍物质的存

7、在。利用实验室搭建的两段式生物质催化热解反应装置进行了催化剂对松木锯末催化热解特性的研宄，考察了催化炉的温度、不同金属负载量以及不同气相停留时间对气体产物特性、成分的影响。并利用、、、等表征手段对最优条件下的催化剂反应前后特性进行了分析。结果表明，通过和的分析表明，催化剂在经过催化热解反应后，使得催化剂表面的孔道有所减少，降低了其吸附性能；通过和的分析表明，反应后在不同负载金属催化剂上均出现了单质态的金属；随着温度升高，气体产量增加，而焦油和半焦的产量下降，、的含量增加，、气体的含量降低；金属负载量从增