铁掺杂多级孔SiO2分子筛的合成及催化性能的研究.pdf

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1、硕士学位论文铁掺杂多级孔SiO2分子筛的合成及催化性能的研究SYNTHESISANDCATALYTICPERFORMANCESOFIRON-DOPEDHIERARCHICALLYPOROUSSiO2ZEOLITE由春子哈尔滨工业大学2018年6月国内图书分类号：O614学校代码：10213国际图书分类号：540密级：公开理学硕士学位论文铁掺杂多级孔SiO2分子筛的合成及催化性能的研究硕士研究生：由春子导师：姜艳秋副教授申请学位：理学硕士学科：化学所在单位：化工与化学学院答辩日期：2018年6月授予学位单位：哈尔滨工业大学ClassifiedIndex:O614U.D.C:5

2、40DissertationfortheMasterDegreeinScienceSYNTHESISANDCATALYTICPERFORMANCESOFIRON-DOPEDHIERARCHICALLYPOROUSSiO2ZEOLITECandidate：ChunziYouSupervisor：Dr.YanqiuJiangAcademicDegreeAppliedfor：MasterofScienceSpeciality：ChemistryAffiliation：SchoolofChemistryandChemicalEngineeringDateofDefence：June

3、,2018Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology哈尔滨工业大学理学硕士学位论文摘要多级孔分子筛催化剂是一类具有特殊孔道类型、较大的比表面积和较大孔容的新型多孔材料，可以很好地解决微孔分子筛在催化应用中不利于反应物和生成物传质以及介孔或大孔分子筛中催化活性位点容易流失的问题。由于受到合成方法的限制，目前所合成的多级孔分子筛催化剂大多是粉末状的。虽然这类材料在多个催化反应中活性较好，但在反应结束后往往需要通过复杂的过滤和离心等过程，才能实现催化剂与反应液的分离，这势必会造成该类催化剂在实际应用中不必要的

4、经济消耗和能源浪费。因此，开发出同时具有较好催化活性和反应后易分离特性的多级孔分子筛催化剂具有重要的理论意义和潜在的应用前景。本论文以阴离子交换树脂IRA-900为硬模板剂，以四丙基氢氧化铵为碱源，水热法制备出具有MFI结构的含铁多级孔二氧化硅分子筛球（Fe-ZSM-5）。该分子筛催化剂形成了与IRA-900硬模板剂孔道互补的孔结构，并复制了其宏观球形形貌。扫描电子显微镜、X射线衍射、透射显微镜和氮气吸脱附等一系列表征结果表明，合成的样品表面光滑完整且为规则球形，球径尺寸为0.3~1.2mm，具有MFI结构和多级孔结构，其中介孔孔径大小为30nm左右。固体紫外可见光谱表明铁

5、在多级孔材料中的配位形式为骨架四配位。以苯酚催化氧化反应和类芬顿氧化反应（降解亚甲基蓝和苯酚）为目标反应，对铁掺杂多级孔二氧化硅催化剂的性能进行考察。结果表明，Fe-ZSM-5对这三个反应都有较好的活性：在苯酚氧化反应中，最优条件下，对苯酚的转化率达到16%，苯二酚的选择性达到79%；在最优条件下，亚甲基蓝的降解反应仅需要2.5h降解率就接近100%；对于苯酚降解反应，降解率在3h时接近100%，这是由于三维连续的多级孔孔道有利于提高反应物质与活性位点接触的原因；机理研究表明，铁掺杂多级孔分子筛在类芬顿氧化中的作用机制是羟基自由基机理。流失实验进一步证明了所合成的多级孔Fe

6、-ZSM-5催化剂稳定性高，经过多次催化反应后，催化剂中的有效活性位点没有明显流失。更重要的是，反应结束后，催化剂与反应液自动分离，不需要进一步的离心、过滤处理，这展现了其在工业领域巨大的应用价值。关键词：多级孔二氧化硅分子筛；铁掺杂；苯酚催化氧化；类芬顿氧化I哈尔滨工业大学理学硕士学位论文AbstractThediscoveryofhierarchicalmolecularsievessolvestheproblemthatmaterialtransportisdifficultintheapplicationsofindustry,alsosolvestheleachi

7、ngoftheactivesitesofmacroporousmolecularsieves.Sofar,themostofmulti-holezeolitecatalystsarepowdery.Althoughthesematerialshavegoodactivityinvariousreactions,buttheyhavedifficultintheseparationfromsolutionsuchasfiltrationandcentrifugation,etc.Soitcausestheunnece