探究甲醇中cuo-tio2光催化还原co2制甲酸甲酯

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1、天津大学硕士学位论文甲醇中CuO-TiO2光催化还原CO2制甲酸甲酯姓名：秦士跃申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：辛峰201006中文摘要随着世界经济的进一步发展，由C02导致的环境问题引起人们的高度重视。由于化石燃料的燃烧，大气中C02浓度持续增加。如何减少大气中C02的含量，缓解“温室效应’’已成为世界关注的焦点。虽然C02固存技术每年将几十亿吨C02存储起来，但可能会引起一系列环境问题。光催化还原C02具有反应条件温和、对环境友好和利用太阳能等优点，利用C02合成高附加值的化学品或燃料，实现C02一化学品、燃料"-C02良性循环，近年来受到普

2、遍关注。本文研究C02资源利用、光催化合成甲酸甲酯，主要内容如下：l、采用溶胶凝胶法、利用CTAB制备颗粒小、分散性好的CuO．Ti02复合半导体，研究CuO负载量、制备方式、焙烧温度对其光催化活性的影响。当CuO负载量为1％时，光催化活性较高。采用CTAB制备的光催化剂，颗粒小，表面积大，且CTAB促进催化剂颗粒分散÷可有效抑制催化剂团聚。4500c焙烧的催化剂活性较高，焙烧温度过低，催化剂结晶度低，焙烧温度过高，催化剂发生烧结。2、采用UV-visDRS、XRD、TEM对催化剂进行表征。CuO负载后复合半导体带隙变窄，吸光区域移动到可见光区域，增加对光

3、能的吸收。XRD分析表明，催化剂为锐钛矿，CuO分散均匀，催化剂颗粒平均粒径为13．8nm。TEM表明，CuO、币02复合半导体形成异质结结构，可以促进半导体间的电子转移。3、在无水、无氧条件下甲醇光催化氧化生成甲酸甲酯，因为甲醇氧化成甲醛，两分子甲醛发生Tishchenko反应生成甲酸甲酯。4、在甲醇中光催化还原C02生成甲酸甲酯，甲醇为还原剂，消耗空穴，促进电子．空穴分离，导带上出现更多电子，促进C02还原。C02被还原为甲酸与甲醛，甲酸、甲醇及甲醛进一步反应生成甲酸甲酯，C02促进甲酸甲酯生成。实验中，甲酸甲酯最高生成速率为114201amoi／g／

4、h，光催化还原C02速率为6632I-tmol／g／h。关键词：光催化还原C02复合半导体甲醇甲酸甲酯ABSTRACTTherapidincreaseinthelevelofcarbondioxideiSamatterofgreatconcern．Whilediscussionshavebegunonmeanstoreducecarbondioxideemissions．itiSapparentthatatmosphericcarbondioxideconcentrationwillincreasecontinuouslyandmonotonicallyi

5、nthenearfutureduetofossilfuelconsumption．Suggestionshavebeenmadetocaptureandsequestercarbondioxide，althoughtheabilitytostoreseveralbilliontonsofcarbonemittedintheformofcarbondioxideeveryyear,theenvironmentalconsequencesarequestionable．Recyclingofcarbondioxideviaconversedintofinech

6、emicalsorhigh．energycontentfuelwhichiSsuitableforuseintheexistedhydrocarbonbasedenergyinfrastructure，isallattractiveoption；however，theprocessisenergyintensiveandusefulonlyifarenewableenergysourcecanbeusedforthepurpose．Apossiblepathwayforthesustainabledevelopmentistousephotocatalys

7、tsfortheconversionofC02intohy7drocarbonswiththehelpofsolarenergy．Inthispaper，thefollowingweresystematicallyinvestigated．Firstly,CuO·Ti02photocatalystswerepreparedthroughasol-gelmethodusingCTABasadispersionagent．Thepreparedcatalystshadsmallparticlesizeandwerewelldispersed．Theeffect

8、sofCuOloading．preparationmethodan