探究降冰片二烯光异构化钛催化剂的研究

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1、天津大学硕士学位论文降冰片二烯光异构化钛催化剂的研究姓名：朱斌申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：张香文;王莅20070601摘要制备了Zn掺杂Ti02、La掺杂ZnO／Ti02、Ti-MCM一41和MCM—Ti02催化剂，利用XRD、BET、TEM、XPS、DRUv-vis、FT-IR、N2吸附．脱附等技术对催化剂进行了表征，在光反应器中进行了降冰片二烯异构化生成四环烷的反应，研究了制备方法对催化剂的结构和性能的影响规律。采用化学沉淀法制备YZn掺杂的Ti02。结果表明，Zn的掺杂使Ti02发生不同程度的晶格畸变，催化剂的粒径减小，比表面积和表面羟基含量增大，催化剂的活性也随之提高

2、。与低温煅烧相比，高温煅烧使催化剂的粒径增大，比表面积和表面羟基含量下降，对催化剂活性不利。Zn的最佳掺杂量为l％，反应12小时，降冰片二烯的转化率为88％，四环烷的选择性为100％。采用共沉淀法制备了ZnO／Ti02复合物和La掺杂的ZnO／Ti02。发现ZnO／Ti02形成了锐钛矿和ZnTi03的混晶结构。La掺杂ZnO／Ti02催化剂仍保持了混晶结构，并且紫外吸收峰的强度和表面羟基含量均增大。10％La掺杂的ZnO／Ti02催化活性最佳，反应12个小时降冰片二烯的转化率可达93．58％，四环烷的选择性为100％。采用水热法和液相移植法制备了Ti骨架取代的Ti．MCM．41和孑L道氧化

3、钛修饰的MCM．Ti02，对催化剂的结构特征和钛的存在形式进行了研究。结果表明骨架钛的形成是Ti．MCM一41介孔分子筛催化活性提高的决定性因素，长程有序性、比表面积等因素对介孔分子筛的催化活性影响不大。当硅钛比为30时，反应12小时降冰片二烯的转化率为92％，四环烷的选择性为100％。虽然MCM．Ti02的钛含量最大(8m01％)，但由于没有形成骨架钛，因此催化活性不如Ti-MCM．41高。关键词：降冰片二烯，光异构化，四环烷，Ti02，半导体复合，MCM．41分子筛ABSTRACTAseriesofZndopedTi02catalysts，LadopedZnO用02compositec

4、atalystsandTisubstitutedTi—MCM-41werepreparedandcharacterizedbyXRD，BET,TEM，XPS，diffusereflectanceUv．Visspectra，FT-IRN2absorption·desorption．ThephotoisomerizationreactionofnorbornadienetOformquadricyclanewascarriedoutinaphotoreactorinordertostudytheeffectsofthestructureofthecatalystsontheircatalyti

5、cactivity．ZndopedTi02catalystswerepreparedbychemicalprecipitationmethod．Theresultsshow也attheZndopantcausedthedistortionofTi02latticeand血edecreaseintheparticlesize，andincreaseinthespecificsurfaceandhydroxylcontentonthesurfaceofthecatalysts，resultingintheimprovementoftheTi02acivity．Relativelyhighcal

6、cinationtemperaturewasharmfultotheactivityofcatalystsbecauseofthelargeparticlesize，lowspecificsurfaceandhydroxylcontentonthesurfaceofcatalystscomparedwiththatatlowcalcinationtemperature．TheoptimalamountoftheZndopantwas1％(wt)．TheconversionofnorbornadieneandselectivitytOquadricyclaneoverthe1％Zn-Ti02

7、catalystcanreach88％and100％，respectivel3’，afterthereactionof12hours．TheZnO／Ti02compositeandLadopedZnO／Ti02catalystswerepreparedbyCO—precipitationmethod．TheresultsshowthattheadditionofZnOintoTi02ledtotheformationof