探究甲基丙烯醛氧化酯化制备甲基丙烯酸甲酯催化剂的制备与表征

《探究甲基丙烯醛氧化酯化制备甲基丙烯酸甲酯催化剂的制备与表征》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、硕士学位论文v1531353甲基丙烯醛氧化酯化制备甲基丙烯酸甲酯催化剂的制备与表征ThePreparationandCharacaterizationoftheCatalystsforOxidative—esterificationofMethacroleintoMethylmethacrylate学科专业：化学工艺研究生：王坤指导教师：汪宝和副研究员天津大学化工学院二零零八年六月中文摘要甲基丙烯酸甲酯(MMA)是一种重要的有机化工原料，主要用于生产有机玻璃及树脂材料。世界上MMA主要采用丙酮氰醇法(ACH)生产，从绿

2、色环保及经济效益方面考虑开发新的工艺路线显得十分必要。甲基丙烯醛(MAL)一步法制MMA便是一种极有发展潜力的绿色合成工艺路线。本文对甲基丙烯醛一步氧化法制各MMA的催化剂进行了研究，选取比表面积、孔径均较大的疏水的苯乙烯．---7__,烯基苯共聚物(SDB)作为催化剂载体，采用等体积浸渍法将PdCl2等活性组分负载到载体上，然后经过干燥、还原得到催化剂。考察了不同的干燥方式对催化剂活性的影响，XRD表明采用常压干燥比减压干燥催化剂活性组分的分散度更好，评价结果进一步说明催化剂的活性较高。考察了主催化活性组分Pd含量及

3、助催化组分种类及含量对催化活性的的影响规律。添加铋(Bi)、铅(Pb)等助组分能够明显提高单钯疏水催化剂的催化性能。在单Pd催化剂的存在条件下甲基丙烯醛的选择性为33．50％，转化率为42．50％，添加Bi金属后，在催化剂Pd5Bi／SDB的存在条件下，甲基丙烯醛的转化率为51．63％，选择性为69．36％；添]lJPb金属后，在催化剂Pd5Pb／SDB的存在条件下，甲基丙烯醛的转化率为71．65％，选择性为78．15％，均能显著提高甲基丙烯醛的选择性和转化率。对于双组分催化剂，相同的添加量下，Pd．Pb／SDB要比P

4、d．Bi／SDB的催化活性强。制备新型催化剂，并以此催化剂为例考察了反应时间、反应温度、催化剂加入量、原料配比、PH值对MAL转化率和MMA选择性的影响。确定了适宜的反应条件为醇醛摩尔比40．1，催化剂加入量为总反应物质量的3．6％，反应温度50℃，氧气流量为6ml／min，反应时间4小时，PH值为10．5左右，在此条件下甲基丙烯醛的转化率为MMA的选择性为91．20％，MAL的转化率为87．68％。关键词：甲基丙烯酸甲酯甲基丙烯醛疏水催化剂钯氧化酯化ABSTRACTMethylmethacrylate(MMA)isa

5、nimportantorganicchemicalmaterial，mainlyusedfortheproduceofPMMAandotherresins．MMAwasmainlyproducedbytheoldmethodofAcetone．Cyanohydrin(ACH)processintheworld．Itisverynecessarytodevelopnewproduceprocessesfortheenvironmentalandeconomicbenefits．Theprocessofone．stepco

6、nversionofmethacrolein(MAL)tOMMAisagreensyntheticprocesswithgreatpotential．Thecatalystsusedahydrophobiccatalystmaterialstyrene—divinylbenzenecopolymer(SDB)ascarrierforone．stepoxidative—esterificationofMALtoMMAwerestudied．TheactivecomponentsuchasPdCl2wasimpregnen

7、tedonSDBbytheincipenentwetnessmethod，andreducedittoprepareahydrophobiccatalyst．Thedifferentdryingwayswerestudiedforthecatalyticactivity．XRDshowsthatdringatnormalpressurewithabetterdispersionthandryingatvacuum，catalytictestfurtherillustratesthecatalystswithahighe

8、ractivity．TheeffectofthecontentofPdandpromotingcomponentforthecatalyticactivitywasstudied．nepalladium(Pd)catalyst’Scatalyticpropertycouldbeimproveddrasticallywithbism