探究离子液体催化苯与1-十二烯烷基化

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1、北京化工大学硕士学位论文离子液体催化苯与1-十二烯烷基化姓名：田小宁申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：李成岳20050601北京化工大学硕士学位论文离子液体催化苯与卜十二烯烷基化摘要直链烯烃(Cl旷一C14)与苯烷基化反应制得的直链烷基苯(Linearalkylbenzene，LAB)是合成洗涤剂的重要原料。LAB生产的传统工艺采用有毒、有腐蚀性的HF或AICl3作催化剂，设备腐蚀和污染严重，后处理费用高，并且催化剂难以循环使用。离子液体作为新的、环境友好的催化剂和溶剂，在化学工业中具有广阔的应用前景。本文以苯与十二烯的烷基化反应作为目标反

2、应，以室温离子液体【BMIM][AICl4】作为催化荆展开研究，包括离子液体合成、小型离子液体再循环装置的研发、延长催化剂寿命及负载离子液体催化剂的制备和评价等。首先，进行了室温离子液体[BM【M】[AICl4】的合成。从反应体系双液相、反应速率高和催化剂对水敏感的特点出发，设计、建设了一套既可间歇操作也可连续操作的小型离子液体再循环装置。运行结果表明，在一定的物料循环流量和离子液体注入流量范围内可以实现离子液体催化剂和反应料液的高效、快速混合与分离，催化剂被有效地保留在反应系统内并实现了它的再循环。在实现了离子液体催化烷基化反应连续化的基础上，提

3、出延长离北京化工大学硕士学位论文子液体催化剂寿命的措施。在金属铝存在的条件下，即使离子液体与物料中微量水的接触，也可以较长期维持其催化性能，因为在这种条件下可以原位生成AICl3，以补充因苯的溶解和离子液体遇水分解所损失的AICl3。以载体硅胶(Si02)负载氯铝酸盐室温离子液体[BMIM][AICl4】，通过改变负载工艺，制得了不同的负载离子液体催化剂。在间歇操作条件下考察其催化苯与1．十二烯烷基化的反应性能。结果表明，催化剂活性随一步负载离子液体加入量的增加而升高；与负载AICl3相比，两步负载离子液体催化剂2．苯基异构体的选择性普遍高于负载A

4、1C13；不同的两步负载工艺结果对照表明，先负载近中性的[BMIM][A1C14】，再负载A1C13，效果最好。与离子液体作为催化剂相比，采用负载离子液体，2．苯基异构体的选择性从37．4％提高到52．5％。负载催化剂27AIMASNMR检测的结果推测在催化剂载体上有AICl3和【BMIM】cl之间的反应发生并由此生成了不同于负载A1C13的活性中心。关键词：苯，卜十二烯，离子液体，再循环，原位补铝，负载离子液体苎塞些三_大堂堡±堂堡堡塞TheAlkylationofBenzenewith1-DodeceneUsingIonicLiquidasCa

5、talystABSTRACTLinearalkylbenzenes(LAB)．粘animportantintermediateinthedetergemindustry,aleusuallymixturesofClo—q4alk矾benzenesobtainedbyalkylationofbenzenewithCio～14mixedparaffinandolefmsinthepresenceofHForAICbcatalyst．Becauseofthecorrosivityandpotentialenvironmentalhazardsassoci

6、atedwithcommonLewisacidcatalystsuchasAICl3，aswellasdifficultiesincatalystrecycling，agreatdealofeffortshasbeenmadeinsearchingforalternativeenvironmentallybenigncatalysts，toreplaceconventionalLewisacidcatalystaluminumtrichloride(AICl3)．ThesynthesisofLABusingchloroaluminateionicl

7、iquidsasadirectreplacementforsolidA1C13promisessignificantimprovementinthereactionselectivity,combinedwitheaseofproductseparationandeliminationofcatalystleaching．Basedoilthebi-phaseandhi曲reactionratepropertiesofbenzenealkylationwith1-dodecenecatalyzedby[BMIM][AICl4】ionicliquid

8、，acontinuousmixing-reacting—separatingexperimentalsetuphasbee