探究环己烯催化水合制备环己醇研究

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1、浙江大学材料与化学工程学院硕士学位论文环己烯催化水合制备环己醇研究姓名：林清香申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：朱明乔20080501摘要环己醇主要用于生产己二酸和己内酰胺，是聚酰胺类产品不可缺少的中间产品，并且被广泛地用作许多高分子聚合物的溶剂。传统环己醇生产方法是环己烷氧化法，但由于有氧的参与，易发生爆炸，不甚安全，随着日本旭化成公司开发的由苯部分氢化得到环己烯路线的成功，环己烯水合制备环己醇工艺日益引起重视。这一工艺关键是催化剂的设计及选择，因此本文主要对环己烯水合催化剂进行了考察，并进行了反应工艺条件的优化。论文首先对环己烯水合过程所用催化剂进行了筛选，通过对分子筛HSS

2、Y、刖SY、HB、HZSM．5以及离子交换树脂AmbedySt15wet、Amberlyst35wet、Amberlyst36、)l，et、CD450、CD550、CD650、ZGCl07等催化剂的筛选，得到较优的催化剂—-HZSM．5和Amberlyst36wet。其次在排除扩散影响的前提下，分别考察了反应温度、反应压力、反应时间、催化剂含量、反应原料摩尔比等条件对HZSM一5(Si0：／Al。03=25)催化剂和Amberlyst36wet催化剂催化环己烯水合反应性能的影响，得到较佳的反应条件为：对于HZSM-5，反应温度405K，反应时间4h，反应压力0．65Mpa，催化剂含量20

3、％(w／w)，原料摩尔比n(C6H。。)：n(H20)=1：14；对于Amberlyst36wet，反应温度413K，反应压力0．75MPa，反应时间4h，催化剂含量13％(w／w)，原料摩尔比n(C6H。。)：n(H：O>=l：14。在此条件下，对HZSM一5催化剂和Amberlyst36wet催化剂，环己烯转化率分别为9．84％、12．38％，环己醇选择性分别为99．7l％、99．86％，环己醇收率分别为9．73％、12．36％。同时，还分别考察了HZSM一5分子筛与Amberlyst36wet离子交换树脂的稳定性。结果发现，重复实验5次，环己醇收率基本不变。表面中毒的HZSM一5分

4、子筛经H：02处理，马弗炉500℃焙烧后，催化活性恢复。最后对环己烯水合过程动力学进行了初步探索，建立了环己烯水合反应的动力学模型o．关键词：环己烯，水合，环己醇，HZSM-5分子筛，Amberlyst36wet离子交换树脂，动力学AbstractCyclohexanol，mailllyusedf．oradipicaCid锄dcap∞lact锄p刚uction，istlleindiS】pensablys锄ifmishedproductofpolyacid锄ides，觚dis诵delyu∞d鹊solVentform锄ypolymers．Thetraditionalmemodofcycloh

5、ex锄olproductioniscyclohexaIleoxi咖ionp1．ocess，b啦duetotlleparticipationofoxygen，explosioniseausytooccur，i．e．，itis110tsafe．AsnlesuccessofbeIlzenepartialhydrogenationto芦印arecyclohexenedevelopedbyAsalliCh嘲icalIndus时Co．，Ltd．，cyclohexaIlolpreparedtllrou曲cycloheXeneispaidanentiontoiIlcreaSin酉y．Thekeypoin

6、tof廿letecllIlologyistlledesi印andselectionoftllec删yst．Sotllisp印ermainlydeals诵tllthecatalyStusedfortllecyclohexenehydrationprocess锄dtIleoptimizationofthereactionprocess．FirStly，tllecatalyStusedf．0rtllellydrationprocesswaSeValuated，includingzeolitesandionexchallgeresinsSuch嬲zeolite卜—HSSY，HUSYHp柚dHZS

7、M·5，aIldionexchallgeresins_—抽bedyst15wet，Ambedyst35wet，Amberlyst36wet，CD450，CD550，CD650，ZGC107．HZSM一5龇ldAmberlyst36wetweregoodcatalysts．Secondly，mldermeconditionofelimiIlating雄．ectionofdinhsion，tlleinnuencesofreactiont