氧等离子体中臭氧形成过程数值模拟

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1、氧等离子体中臭氧形成过程数值模拟欧阳建明，邵福球，林明东国防科技大学理学院，长沙，410073通讯地址：国防科技大学物理系，410073E-mail地址：oyjmoyjm@163.com摘要：本文利用数值模拟程序对不同条件下氧等离子体和大气等离子体中臭氧的形成过程进行数值模拟。结果发现：臭氧的形成与游离态氧原子密切相关；臭氧的最大数密度与初始电子数密度有关；臭氧最大数密度持续的时间与脉冲放电大气等离子体中放电时间选取相关，最佳的放电间隔是游离态氧原子达到最大的时间。一.引言臭氧具有极强氧化能力，是强氧化剂、杀菌消毒剂、催化剂、脱色除臭剂。由于臭氧

2、本身的不稳定性，经过一段时间后能自行分解为氧气，不会造成二次污染。随着人们对环境质量要求的提高，臭氧将是人们理想的绿色环保药剂。早在1857年，西门子公式就开始利用臭氧进行消毒[1]。目前人工产生臭氧主要是采用沿面放电、介质阻挡放电等方法，利用氧等离子体或大气等离离子体产生臭氧，相关理论和实验研究已经取得了很大的进展[1-4]。等离子体中臭氧的形成过程数值模拟是目前理论研究的一个重要方向，也是较为直接的一种方法。本文以较为完善的大气等离子体物理化学过程模拟程序[5]为基础，充分考虑与臭氧形成过程相关的组分和反应式，对程序进行改进。利用改进程序数值

3、模拟不同条件下氧等离子体和大气等离子体中臭氧的形成过程。二.物理模型和数值模拟方法模型考虑了41种组分，其中包含有中性粒子（包括激发态氧分子和原子），带正电粒子（正离子、水合正离子），带负电粒子（电子、负离子、水合负离子）。以及与这41种组分相关的249个反应式，包括二体反应，如，三体反应，如。各反应式由资料查得[2,6-8]。模型为零维模型，即只考虑各组分随时间的关系，而不考虑扩散、漂移等空间过程，这是由于形成臭氧的等离子体一般都被局限在一个小的空间当中，空间过程对臭氧的产生过程的影响不大。模拟的方程组如下[5]：其中为第i组分的数密度，是与第

4、i种组分反应相关的函数。和分别是i、j组分之间的二体反应的反应速率和i、j、m组分之间的三体反应的反应速率；和为系数，当反应生成i组分是取1，消耗i组分时取-1。数值模拟程序采用拟稳态近似法（QSSA）[9]，中心思想是将不同的刚性度的方程分类，采用不同的公式进行近似计算，该方法在大气物理的模拟中广泛采用[10]。模拟程序采用了质量守恒技术。为了加快计算时间，程序的时间步长可以自动调整。同时为了保证计算精度，程序还采用精度控制方法。三.模拟条件模型假设等离子体由气体放电产生，带电粒子主要为电子和正粒子，和，为保持电中性条件，正负电荷相同。不同条件

5、下各带电粒子的初始数密度不同。各方应式的反应系数也由资料查得[2,6-8]，其中有些反应系数与大气温度、电子温度有关，大气温度设为300K，电子温度假设为2ev，约合23200K。初始的时间步长为t0为s，程序采用可变步长方法，在计算过程中，随着离子数密度的减小步长自动增大，结合精度控制方法，在保证精度的前提下提高计算效率。四.结果分析利用数值模拟程序，模拟了氧等离子体和大气等离子体（大气中同样包含大量氧分子）中的物理化学过程。1氧等离子体中臭氧形成氧等离子体中初始带电粒子假设为电子和。图1给出了在初始电子数密度条件下，与臭氧形成过程相关的几种组

6、分：，，，随时间演化图，其中横坐标为数密度，纵坐标为反应时间，均取对数坐标。从图中可以看出，电子在反应开始的短时间内生成离子。游离态氧原子的生成与电子有关。游离态氧原子产生的主要反应：，该反应与电子相关。反应开始后，由于电子具有较高的数密度，游离态氧原子迅速产生。随着电子的衰减，生成减缓，再0.05μs时刻达到最大值，在1μs后氧原子迅速衰减形成臭氧。游离态氧原子生成的同时，氧原子与氧分子及其它组分反应生成臭氧。在产生氧等离子体的同时会形成大量的激发态氧分子，激发态氧分子不稳定，最终生成氧分子。图2给出了不同电子数密度条件下臭氧和氧原子数密度随时

7、间演化图。从图中可以看出，随着初始电子数密度的增加，氧原子的最大数密度和臭氧的最大数密度都增加，并且与电子初始数密度近似成正比。图2氧等离子体不同电子初始数密度和随时间演化图图1氧等离子体中主要组分随时间演化图2大气等离子体中臭氧形成大气等离子体是假设在大气中放电产生等离子体，大气中同样有大量的氧分子。初始带电粒子为电子、和。图3给出了在初始电子数密度条件下，与臭氧形成过程相关的几种组分随时间演化图。图形与图1具有很大差别，电子衰减过程中首先生成大量的负离子，在0.1μs时刻左右占优，而后才是占优[5]。游离态氧原子迅速产生，在0.1μs达到最大

8、值，达到最大的时间比同条件下的氧等离子体长，最大值比氧等离子体大约一个数量级，这也导致臭氧最大值较氧等离子体中大约1个数量级。氧原子形成