多级结构过渡金属复合001TiO2纳米催化剂的制备及其催化性能研究

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1、北京聋匕工大学题目硕士研究生学位论文日期：二。一三年五月二十七日J

2、MlilflllJJIilllJJifllllflIHIJfJ北京化工大学位论文原创性声明Y2392831本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均己在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：童!堕§日期：关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定，即：研究

3、生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。非保密论文注释：本学位论文不属于保密范围，适用本授权书。作者签名：导师签名：日期：ⅫI生j、27二学位论文数据集中图分类号069学科分类号150．55论文编号1001020131132密级否学位授予单位代码10010学位授予单位名称北京化工大学作者姓名刘婷学号2010001132获学位专业名称化学工程与技术获学位专业代码0817

4、04课题来源973研究方向无机功能材料、催化论文题目多级结构过渡金属复合{001}一Ti02纳米催化剂的制备及其催化性能研究Ti02、{001}晶面暴露、多级结构、过渡金属Fe、晶格掺杂、可见光关键词催化、纳米金催化剂、金属．载体强相互作用、肉桂醛选择性加氢论文答辩日期2013．05．24幸论文类型基础研究学位论文评阅及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长指导教师张慧教授北京化工大学催化化学评阅人l李峰教授北京化工大学应用化学评阅人2张法智教授北京化工大学应用化学评阅人3评阅人4评阅人5答糊蝴李殿卿教授北京化工大学应用化学答辩委员1靳兰副教授北京化工大学应

5、用化学答辩委员2项顼副教授北京化工大学应用化学答辩委员3口cE"副教授北京化工大学应用化学口Jt!p答辩委员4陈咏梅教授北京化工大学应用化学答辩委员5徐庆红副教授北京化工大学应用化学注：一．论文类型：1．基础研究2．应用研究3．开发研究4．其它二．中图分类号在《中国图书资料分类法》查询。三．学科分类号在中华人民共和国国家标准(GB／T13745．9)《学科分类与代码》中查询。四．论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成。摘要多级结构过渡金属复合{001}．Ti02‘纳米催化剂的制备及其催化性能研究本文采用一步溶剂热法制备得到高{001)晶面暴露率的锐钛矿T

6、i02纳米片多级球，通过原位掺杂过渡金属Fe和负载贵金属Au进行改性得到在光催化和精细化工催化领域具有潜在应用价值的功能化催化材料。采用XRD、Raman、BET、XPS、SEM／EDX、TEM／HRTEM、UV．vis、Hz—TPR、PL和GC等表征方法研究了Fe掺杂量对催化剂的晶体结构、形貌和组成等方面的影响。以光催化降解有机染料亚甲基蓝(Ⅷ)和肉桂醛选择性加氢为探针反应，揭示了催化剂的结构与催化性能间的本质联系。本论文的主要结论和创新点如下：(1)以异丙醇钛、异丙醇、二乙烯三胺和FeCl3·6H20为原料，通过绿色简单的一步溶剂热法制备得到Fe掺杂锐钛

7、矿型{001)-Ti02纳米片多级球({001}-xFe—AHSs)。(2){001}一xFe-AHSs具有良好的锐钛矿晶型，呈现出规整的纳米片多级球形貌，多级球为介孔结构，尺寸均一约为600nm，认为是由尺寸约200nlTl，厚度约6nnl的纳米片自组装而成。其中，{ool}一0．1Fe-AHSs具有最高的{OOl}晶面暴露率(94％)和最大比表面积(142．8m2／g)。(3)Raman和XPS结果表明{001}一0．1Fe—AHSs中Fe3+进入{ool}-TiOz纳米片的晶格，产生氧缺陷位，带隙能为3．10eV。而I北京化工大学硕士毕业论文{001}

8、一0．2Fe—AHSs中Fe3+以Fe203簇形式富集在{001}一Ti02纳米片表面，带隙能为3．02eV。{001)．O．1Fe．AHSs表现出最好的可见光催化降解MB活性，1h降解率达到100％且再生循环3次后催化活性依然保持，归因于高{001’}晶面暴露率、适量Fe掺杂后产生的氧缺陷和高比表面积的多级结构。(4)以{001}．xFe．AHSs为载体，采用DP法制备纳米金催化剂(Au／{001}．xFe．AHSs)。催化剂保持载体的锐钛矿型{001}-Yi02纳米片多级球的结构和形貌，近似球形的纳米金粒子高分散在{001)．Ti02纳米片上，金粒子尺寸

9、约为3niil，负载量约为1．5wt％。随着载体中F