煤化学链燃烧分离CO_2c2_反应机理研究

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时间:2019-05-15

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1、摘要摘要化石燃料燃烧产生的温室气体对人类生存和社会的可持续发展已产生了不利的影响,减排C02成为今后可持续发展研究的热点。化学链燃烧是一种崭新的燃烧方式,燃料不直接与空气接触燃烧,而是以载氧体在两个反应器之间的循环交替反应来实现燃料的燃烧过程;在一定的温度下,载氧体在空气中进行氧化反应,然后与燃料进行还原反应,气相反应产物只有C02和H20(汽),凝结出水,得到高纯COz。,本文针对化学链燃烧分离c02技术,研究了基于CaS04载氧体的煤化学链燃烧反应机理。论文首先从热力学角度分析了常见金属载氧体和

2、新型载氧体CaS04在化学链燃烧反应过程中的反应生成热、载氧体与燃料气反应的亲和性、煤气化主要反应的平衡常数,并比较了载氧体载氧能力,明确了以CaS04为载氧体实施煤化学链燃烧方法。然后,基于化学热力学原理,采用AspenPlus软件,在质量平衡、化学平衡和能量平衡的基础上,建立了以CaS04为载氧体的煤化学链燃烧反应的平衡模型,研究了燃料反应器温度、空气反应器温度、水煤比对平衡产物组分、载氧体循环倍率的影响。结果表明:当燃烧反应器温度不高于900"C时,燃料反应器出口产物气中C02和H20总体积分

3、数可达到97%以上,凝结出水,可得到高浓度的C02。其次,针对CaS04在CO气氛下的还原反应开展实验研究,采用热重分析仪(TGA)和傅立叶红外分析仪(FT-m)联用进行等温实验,探讨了温度对新型载氧体CaS04与燃料气CO反应特性的影响,分析了反应机理。最后,初步建立缩核模型,描述了CaS04在CO气氛下的还原反应过程,并获得了相关动力学参数。通过对煤化学链燃烧分离CCh的平衡模拟分析和CaS04载氧体与CO反应的实验研究,为进一步的理论分析和工程应用提供了参考。关键词:CO:分离;化学链燃烧;C

4、aS04载氧体;化学热力学东南大学硕士学位论文AbstractThegreenhousegasesemittedfiomfossilfuelhavebadinfluenceonthesurvivalofhumanandthesustainabledevelopmentofsociety.DecreasingtheemissionofC02isafocusofresearch.Chemical-LoopingCombustion(CLC)ofcoalisanovelcombustiontechnolo

5、gywithinherentC02separation.Soitpromisesen即gy-fleepurificationofC02fromfluegas.Inthispaper,withcalciumsulphateasalloxygencarder,thereactionmechanisminvestigationofChemical—LoopingCombustionofcoalhasbeendiscussed.Fromthethermodynamicsviews,thestandardhe

6、atofformationduringaChemical—LoopingCombustionprocessforthemainmentaloxygencardersandcalciumsulphateused雒anoxygencarrier,alerespectivelycardedout.皿eaffmityofthereductionofoxygencarderswithreducedgasesandtheequilibriumconstantofthemajorreactionsinagasif

7、icationofcoalslurryprocess.aswellastheoxygenratioarealsoincluded.TheinvestigationshowsthatcalciumsulphateisasuitableoxygencarrierforChemical—LoopingCombustionofcoal.Then,basedonAspenplus,thethermodynamicequilibriumofcoalgasificationandchemical—loopingc

8、ombustionprocessisanalyzedaccordingtotheprincipleofGibbsfleeenergyminimization.Withcalciumsulphateasanoxygencarder,theinfluenceoffuel-reactortemperature,air-reactortemperature,steam-coalratioonthegasyieldsfromfuelreactorandthecirculatio

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