煤高温燃烧过程中脱硫反应机理的研究及其工业性应用

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1、浙江大学博士学位论文·李宁摘要><7∞摘要丁卜1‘”Z本文针对国内外煤高温燃烧固硫研究的现状和薄弱点，结合化学基础理论和热能工程知识，从动力学和热力学角度分析和研究了煤高温燃烧脱硫中的一些重大基础问题，提出根据实际链条炉内燃烧气氛和温度，通过控制化学反应历程来提高其高温脱硫率的设想，并对高温固硫剂的开发及产业化应用进行了深入细致的研究。r∥‘广廷夏酉盈从脱硫反应机理和实际煤燃烧过程，分析了影响煤高温燃烧脱硫效率的关键因素。(从而提出可从动力学、热力学、固硫化学反应具体历程等角度，采取措施提高煤高温燃烧脱硫率

2、。)2t从动力学角度上合成开发了五个配合物催化剂，详细研究了它们在链条炉燃烧热工环境中，对石灰石脱硫的催化作用，／结果表明五个催化剂均有较高的催化活性，适合在煤高温燃烧脱硫技术中应用，尤其Sm多核四甘醛缩双L一赖氨酸Schil"碱配合物在1200℃时，显示出最佳的催化活性。)耿固硫产物在燃烧环境中的稳定性与燃烧脱硫效率直接相关，本文首次不仅将CaSO,的稳定性与其本身结构相联系，在空气气氛下研究了a、D、7-caso。三种形态在高温环境中的热稳定眭，而且注意到前人极少考虑的caso,在还原气氛下的化学活泼性

3、，研究了在cO气氛下的还原再分解为s02的反应及与煤不完全燃烧所产生的焦炭的氧化一还原反应，指出caso。在煤实际燃烧中不能稳定存在的主要原因是链条炉中的还原气氛导致caSq的还原再分解，而不是燃烧产生的高温环境所引起caso,的热分解。伟文的另—创新之处是提出利用实际燃烧中炉膛内的交变气氛≥通过改变化学反应具体历程，生成caS作为固硫中间产物的设想，并研究了caS在：①空气条件下，②空气与氮气不同配比的气氛下的氧化规律及温度的影响，研究表明，CaS在空气中的氧化反应实质上是一个平行反应，我们利用此性质，选

4、择催化CaS氧化为caso,的反应专—性催化剂，对其抑制CaS氧化为sO：反应的作用进行了研究。发现所合成的配合物催化剂具有较好的选择专—催化活性。厂’秣墨济0用SIM技术，研究石灰石在煅烧过程中ca0晶粒的形成、生长、烧结过程。并开发了一种高效的燃煤固硫添加剂。最后研究出两段燃烧脱硫技术的解决方案，从床层和空间同时实现脱硫，使链条炉燃烧脱硫效率提高到70-8096。关键词：燃烧脱硫，固硫渤畸0，催化剂，CaSO。，CaS，两段燃烧塑翌垄堂堂主兰垡笙苎：兰!!!!!坠翌ABSTRACTInallusiont

5、othestatusquoonsulfurfixationintheworld，thekeyproblemonsulfurremovalduringcoalcombustioninchain-gratefumacewereanlysizedandstudiedintheviewofkinematicsandthermodynamicsofreactionbyusingbasicchemicaltheoryandthermalpowerengineeringknowledge．Thetentativeprop

6、osaltoimprovethedesulfurizingratebycontrollingthecourseofchemicalreactionwasputforward．Sulfurabsorbentonhi曲temperatureandtheirindustrialapplicationwerealSOstudiedindetails，First，onanalyzingthekeyfactwhichinfluencedesulphurizationgreatlyonthedesulfin-afingr

7、eactionandthecombustioninthechain—gratefurnace，bythis，theproposalthatwecantakeameasuretoimprovethedesulfurizingrateintheaspectofkinematicsandthermodynamicsandthecourseofsulfurfixationreaction．Fivecomplexesascatalystsweresynthesized，andtheircatalyticactivit

8、iesonthereactionoflimestoneabsorbS02duringcoalcombustionwerestudiedindetails．Theresultisthatfivecomplexesallhavehi出catalyticactivityandallfittobecatalystsinsulfurremovaltechnologyduringcoalcombustion，especial