铂基催化剂气相巴豆醛选择性加氢性能研究

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1、铂基催化剂气相巴豆醛选择性加氢性能研究摘要a，p．不饱和醛选择性加氢是多相催化研究的重要内容，是催化领域中的一项挑战性课题。寻找高活性和高选择性的巴豆醛选择性加氢制备巴豆醇的催化剂是这一领域的热点和难点。本文开展了对还原性氧化物上负载Pt催化巴豆醛选择性加氢反应方面的工作，研究了催化剂的制备方法及其对反应选择性影响因素的考察。本文研究了CexSml《02．6复合氧化物和Zr02负载的Pt催化剂以及其在巴豆醛选择性加氢反应中的催化性能，采用)aRD、N2．吸脱附、H2．TPR、TG．DTA、TEM等手段考察了制备方法和负载量对负

2、载Pt催化剂的结构、升的分散度、还原特征的影响，及其与催化加氢活性和选择性之间的关系。主要研究结果如下：采用浸渍法制备的负载型Pt／Ceo．8Smo．202-6催化剂具有良好的巴豆醛选择性加氢性能，800C反应时巴豆醇初始选择性达到76．5％，转化率53．5％。研究表明载体组成及制备方法对Pt／CexSml嚷02-6的加氢活性和选择性有显著影响，组成为Ceo．sSmo．202-6的复合氧化物作载体时的催化剂性能最佳，采用浸渍法制备的催化剂活性和选择性均优于沉积沉淀法制备的催化剂。通过对负载量、焙烧温度、还原温度、活性组分前驱体

3、等对催化剂巴豆醛加氢活性和选择性的影响发现，n的最佳负载量为3％，以氯铂酸为前驱体的Pt基催化剂对巴豆醇的选择性最高；催化剂采取直接还原活化的方式具有更高的巴豆醛加氢活性；还原温度为500—6000C、还原时间为1h的条件下催化剂的加氢选择性及产率最高。采用不同方法制备了载体Zr02，然后采用氯铂酸浸渍法制备负载n催化剂，通过对巴豆醛加氢性能的研究发现模板剂法制各的载体负载n催化剂性能明显高于采用直接焙烧法和氨水沉淀法制备的载体负载Pt催化剂，巴豆醇的选择性更好。通过对还原温度的初步考察发现高温还原更有利于提高对巴豆醇的选择性

4、。关键词：巴豆醛；加氢；巴豆醇；铂：催化剂：载体CATALYTICPERFORMANCEOFPt．BASEDCATALYSTSFORVAPORPHASESELECTIⅦHYDROGENAIONOFCROTONAI．DEHYDETOCROTYLALCOHOLABSTRACTSelectivehydrogenationofa，fj-unsaturatedaldehydesuchascrotonaldehydeisanimportantandchallengingworkinfieldsofheterogeneouscatalysi

5、s．Inthiswork,Ptcatalystssupportedontwotypesofreducibleoxidesweresynthesizedandtheeffectsofpreparationmethodandreactionconditionswereinvestigatedformodelreactionofvaporphasehydrogenationofcrotonaldehydetocrotylalcoh01．Inourpaper,Pt／CexSml-x02-8andPt／Zr02catalystswere

6、synthesizedandcharacterizedbyXRD，N2-sorption，I-12·口KTG-D队TEMtechniques．Theeffectofpreparationmethod，Ptcontentinthecatalyst,dispersionofPtandsurfacepropertyofthesupportonthecatalyticperformancewassystematicallystudied．Themainresultsweresummarized弱follows：APt／Ce0．sSmo

7、．202-8catalystpreparedbyanimpregnationmethodshowedgoodperformanceforhydrogenationofcrotonaldehyde．Thecrotylalcoholselectivitywag76．5％andconversionofcrotonaldehydeWas16．8％atareactiontemperatureof800C．111ecompositionofsupportandpreparationmethodshowedsignificanteffect

8、onthecatalyticperformance．ItwasfoundthattheCe0。88mo．202．5oxideWasthemostsuitablesupportwhichgavethehighestactivityandselectivity,meanwhile