TiO2基催化剂光催化降解气相甲苯及失活再生研究

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1、硕士学位论文TiO2基催化剂光催化降解气相甲苯及失活再生研究THEPHOTOCATALYTICDEGRADATIONOFGASEOUSTOLUENE,DEACTIVATIONANDREGENERATIONOFTiO2-BASEDCATALYST王亚男哈尔滨工业大学2017年12月国内图书分类号：X506学校代码：10213国际图书分类号：504.密级：公开工学硕士学位论文TiO2基催化剂光催化降解气相甲苯及失活再生研究硕士研究生：王亚男导师：欧阳峰教授申请学位：工学硕士学科：环境科学与工程所在单位：深圳研究生院答辩日期：2017年12月授予学位单位：哈尔滨工业大学Classified

2、Index:X506U.D.C:504AdissertationsubmittedinpartialfulfillmentoftherequirementsfortheacademicdegreeofMasterofEngineeringTHEPHOTOCATALYTICDEGRADATIONOFGASEOUSTOLUENE,DEACTIVATIONANDREGENERATIONOFTiO2-BASEDCATALYSTCandidate：YananWangSupervisor：Prof.FengOuyangAcademicDegreeAppliedfor：MasterDegreein

3、EngineeringSpeciality：EnvironmentalScienceandEngineeringAffiliation：ShenzhenGraduateSchoolDateofDefence：December,2017Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology哈尔滨工业大学工学硕士学位论文摘要挥发性有机污染物（VOCs）是目前社会普遍关注的焦点。PM2.5、光化学烟雾等许多环境污染问题与它都有直接或间接的联系。因此应采取有效的措施对其进行处理，以减少对环境的危害。因VOCs种类庞大无法对其进行全面

4、的考察，故选取VOCs的标志性物质甲苯作为本课题研究对象。TiO2反应条件温和，催化活性较高且无毒。故本课题选取TiO2基催化剂降解甲苯。但因该催化剂易中毒失活，极大限制了在工业上的应用，故对其失活进行研究，并对其改性使其早日应用到工业中。确立在4mm厚的夹层反应器中，使用刮涂法来固载催化剂的甲苯光催化降解体系。筛选出对甲苯具有较高降解活性的F-TiO2，在60min的光照时间内最高降解率为91.2%。F-TiO2的光催化活性会随着浓度和流量的增加而降低。相对湿度（RH）对F-TiO2的光催化活性先促进后抑制。当RH为60%时，薄膜的光催化活性较好。氧气的存在能够促进甲苯的光催化降解

5、效率。F-TiO2薄膜的光催化活性随着涂膜厚度的增加而降低。为探究失活原因，对失活前后催化剂进行XRD、UV-Vis、SEM、低温氮吸附脱附、TG-DSC以及XPS表征。发现失活前后晶型及晶粒尺寸没有明显变化。失活催化剂在可见光区域吸收强度明显变强，TiO2颗粒出现了明显的团聚现象。比表面积、孔容也较新鲜催化剂有了明显的下降。失活催化剂在250℃~400℃的温度区间内重量损失严重，表明其表面积聚低温型芳烃碳。F-TiO3+4+2晶格中TiO2-xFx的F流失导致Ti转化为Ti，催化剂氧空位减少导致其活性降低。F-TiO2催化剂表面集聚的有机中间产物主要为乙酸丁酯。针对催化剂失活机理，

6、选定超声和高温煅烧两种再生方法。超声再生对催化剂的比表面积恢复能力较强。但对催化剂的积碳改善情况不是很明显。超声为60min时光催化活性得到了较大的恢复，最高为64.4%。高温煅烧会使催化剂表面的积碳氧化故而恢复了其光催化活性。但当温度高于一定值，会使催化剂团聚反而降低了光催化活性。煅烧温度为450℃时催化剂活性恢复情况最好，为80.6%。为提高F-TiO2催化剂光催化稳定性，制备出了TiO2@F-TiO2催化剂，其催化剂的光催化稳定性得到一定程度的提高。在光照时间为240min时TiO2@F-TiO2对甲苯的光催化降解率高出原催化剂18%。关键词：甲苯；光催化；失活再生；F-TiO

7、2催化剂-I-哈尔滨工业大学工学硕士学位论文AbstractVolatileorganiccompounds(VOCs)arethefocusofcurrentsocialconcern.PM2.5,photochemicalsmogandmanyotherenvironmentalpollutionproblemshaveadirectorindirectlinkwithit.Therefore,effectivemeasuresshouldbetake